光合作用RC–LH1超复合体激发能传递途径的研究

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Investigation of the excitation energy transfer pathways of photosynthetic RC–LH1 supercomplexes

激发能传递机制研究揭示光系统超复合体RC-LH1的结构稳定性与电子耦合主导效应。通过广义F?rster理论结合网络分析，发现七个不同结构的RC-LH1超复合体均保持约40-46ps的稳定EET动力学，电子耦合V2值成为决定传递效率的关键因素，而叶绿素a的关键枢纽节点和冗余网络结构确保了光能传递的可靠性。

　　

理解反应中心-光捕获1（RC–LH1）超复合体中的激发能转移（EET）对于阐明细菌光合作用的原理以及指导人工光捕获系统的设计至关重要。在这项研究中，我们将广义F?rster（GF）理论与最短路径网络分析相结合，研究了来自Rhodobacter sphaeroides的七个结构不同的RC–LH1复合体的EET路径，包括野生型和ΔpufX/ΔpufY突变体。计算得到的EET时间（大约40–46皮秒）与实验测量结果非常吻合，表明尽管存在结构差异，转移动力学仍然稳定。我们的研究结果表明，EET效率主要由电子耦合（V²）决定，这取决于色素之间的距离以及它们的Q_y跃迁偶极矩的对齐情况。相关性分析证实，V²的作用比单一的位点能量或距离更为重要。网络分析进一步识别出一组具有高中心性的BChl分子，它们在冗余的能量转移网络中充当关键枢纽。即使依次移除中心节点，系统仍能通过其他路径保持连通性。这些发现突显了细菌光合装置的结构韧性和功能稳定性。这里开发的分析框架也可应用于更广泛的自然和人工系统中的能量转移研究。