膦酸路易斯碱掺杂实现高效倒置钙钛矿太阳能电池的缺陷钝化与稳定性提升

《Sustainable Energy & Fuels》：Phosphonic acid Lewis base doping for trap passivation and stability enhancement in high-efficiency inverted perovskite solar cells

本研究针对钙钛矿太阳能电池中缺陷诱导的非辐射复合和长期稳定性差的核心问题，报道了一种采用(4-(2,7-二溴-9,9-二甲基吖啶-10(9H)-基)丁基)膦酸（DMAcPA）的分子级掺杂策略。该策略通过膦酸基团与钙钛矿中未配位的Pb2+离子配位，有效钝化电子陷阱态，使电子陷阱密度降低77%，载流子寿命提升四倍，并改善了薄膜结晶性。最终，倒置（p-i-n）器件效率达到24.22%，且在60天后仍保持81%的初始效率，为缺陷调控及性能优化提供了新途径。

　　

金属卤化物钙钛矿因其卓越的光电特性在光电器件领域极具吸引力，然而，缺陷诱导的非辐射复合和较差的长周期稳定性仍是制约其性能的关键瓶颈。本研究提出了一种创新的路易斯碱掺杂策略，利用(4-(2,7-二溴-9,9-二甲基吖啶-10(9H)-基)丁基)膦酸（DMAcPA）对钙钛矿薄膜中的电子陷阱态进行高效钝化。其作用机制在于DMAcPA分子中的膦酸基团能够与薄膜中未充分配位的铅离子（Pb²⁺）发生配位作用，从而有效抑制了陷阱辅助复合。该掺杂方法使得电子陷阱密度显著降低了77%，载流子寿命提升了四倍，同时促进了晶粒长大并改善了薄膜的结晶质量。基于此，采用DMAcPA的倒置（p-i-n）结构钙钛矿太阳能电池实现了24.22%的功率转换效率，并展现出优异的空气环境稳定性，在60天后仍能保持81%的初始效率。这些发现证明了采用膦酸功能化分子进行分子级掺杂，可作为一种普适性的策略用于钙钛矿光伏器件中的缺陷抑制与性能提升。