共轭延伸醌类寡聚物与MXene/碳纳米管复合自支撑正极实现高容量稳定锌离子电池

《Small Methods》：Conjugation Extended Redox Oligomer Integrated Freestanding Cathodes for High-Capacity Stable Zinc-Ion Batteries

本研究针对有机正极材料在水系锌离子电池(AZIBs)中面临的容量有限和循环稳定性差的挑战，报道了一种共轭延伸的醌类寡聚物(PB)与二维MXene共价键合单壁碳纳米管(MXSC)框架集成的新型自支撑膜正极。该正极在1 A g?1电流密度下表现出202 mAh g?1的高比容量，在10 A g?1下循环12000次后容量保持率高达81.2%，并具有优异的机械柔韧性，为高性能柔性储能器件提供了新的设计范式。

　　

有机正极材料作为水系锌离子电池（Aqueous Zinc-Ion Batteries, AZIBs）有前景的替代品，面临着容量有限和循环稳定性低的挑战。为解决这些问题，研究人员开发了一种共轭延伸的醌类寡聚物，即2,2′-(9,10-二氧代-9,10-二氢菲-2,7-二基)双(环己-2,5-二烯-1,4-二酮)（PB），并将其与二维MXene纳米片共价键合单壁碳纳米管（MXSC）框架集成，构建了用于高容量、稳定AZIBs的自支撑膜正极。

这种分级结构充分暴露了氧化还原活性位点，从而协同增强了导电性，抑制了在电解液中的溶解，并实现了高效的离子/电子传输以进行电荷存储。最优化的PB@MXSC正极在1 A g^?1的电流密度下贡献了202 mAh g^?1的最高比容量，在10 A g^?1的高电流密度下仍能达到160 mAh g^?1，同时在10 A g^?1下经过12,000次循环后仍保持了81.2%的卓越容量保持率，其性能可与文献中最先进的有机正极相媲美。

该正极材料的拉伸强度是原始MXene的三倍，因此具有无与伦比的机械耐久性，在经历1,000次弯曲循环后仍能保持87.6%的容量。实验和理论分析揭示了Zn²⁺和H⁺双离子共同存储的机制。这项工作开创了高性能柔性储能器件的通用设计范式，将分子工程与先进材料及可持续电化学联系起来。