石墨烯/Mn5Ge3界面的原子结构与电子特性研究：实现准自由态石墨烯的狄拉克电子线性色散

《Advanced Electronic Materials》：Atomic Structure and Quasiparticle Interference of Epitaxial Graphene on Ferromagnetic Mn5Ge3

本文通过低温扫描隧道显微镜（STM）和扫描隧道谱（STS）技术，系统研究了在Ge(110)衬底上制备的石墨烯/铁磁Mn5Ge3异质结的原子结构和局域电子性质。研究发现，该界面具有高度有序的结构，石墨烯的π能带在K点附近保持线性色散关系，狄拉克点（ED）非常接近费米能级（EF），费米速度（vF）接近自由支撑石墨烯的值，表明其为准自由态。该工作为利用磁性近邻效应调控石墨烯自旋电子特性提供了理想的材料平台。

　　

引言

自石墨烯被发现以来，其独特的狄拉克锥能带结构和优异的电学性质使其成为下一代电子器件的候选材料。然而，本征石墨烯是非磁性的，这限制了其在自旋电子学中的应用。通过近邻效应将石墨烯与铁磁材料耦合，是诱导其产生磁性的有效策略。在众多铁磁材料中，Mn₅Ge₃因其高自旋极化率而备受关注。理论计算预测，石墨烯与Mn₅Ge₃耦合可诱导石墨烯π能带产生显著交换劈裂，并在费米能级附近保持狄拉克电子特性。然而，实验上实现高质量、结构清晰的石墨烯/Mn₅Ge₃界面并精确表征其电子结构仍是一个挑战。

结果与讨论

研究首先在Ge(110)衬底上成功制备了高质量的单晶石墨烯。扫描隧道显微镜（STM）表征显示，Ge(110)表面具有清晰的c(8×10)重构，其特征为沿[2^ˉ10]方向排列的锯齿形锗原子链。通过原子碳源在925°C下外延生长的石墨烯呈单晶畴，其扶手椅方向与Ge(110)的[001]方向平行。准粒子干涉（QPI）Mapping分析表明，石墨烯/Ge(110)的狄拉克点（E_D）位于费米能级（E_F）以上约+5 meV处，表现为轻微n型掺杂，费米速度（v_F）为（1.58 ± 0.35）× 10⁶ m/s。

随后，通过在450°C下向石墨烯/Ge(110)样品沉积锰并退火，成功实现了Mn₅Ge₃在Ge(110)表面的固相沉淀。STM分析揭示了两种主要类型的Mn₅Ge₃晶体岛：一种呈现楔形，暴露Mn₅Ge₃(0001)表面；另一种呈现矩形平台状，暴露Mn₅Ge₃(11^ˉ00)表面。原子分辨图像确认了这些表面的Mn终端原子结构，其晶格参数与体相Mn₅Ge₃一致。重要的是，锰的沉积同时引发了石墨烯/Ge界面的插层过程，导致石墨烯薄片转移到Mn₅Ge₃岛的表面，形成了洁净、平坦的石墨烯/Mn₅Ge₃界面。

对石墨烯/Mn₅Ge₃(11^ˉ00)界面进行的详细QPI Mapping分析显示，存在清晰的谷间散射特征。通过分析不同偏压下的散射矢量，得到了石墨烯π能带的色散关系E(k)。数据显示，在K点附近能带呈线性色散，狄拉克点E_D位于E_F以下（-28 ± 57）meV处，费米速度v_F为（1.19 ± 0.1）× 10⁶ m/s。该v_F值非常接近自由支撑石墨烯，且狄拉克点极其接近电荷中性点，表明石墨烯与Mn₅Ge₃之间的轨道杂化较弱，石墨烯保持了准自由态特性。对于石墨烯/Mn₅Ge₃(0001)界面，尽管获得的QPI数据有限，但靠近E_F的点状散射特征同样暗示其狄拉克点位置接近E_F。单点dI/dV谱测量进一步支持了这一结论，谱线在-1V至+1V范围内未显示出强烈的杂化特征，表明石墨烯π能带与Mn₅Ge₃电子态在E_F附近混合程度较低。

结论

本研究成功制备并原子级表征了外延石墨烯/铁磁Mn₅Ge₃异质结。实验证实，在该界面上，石墨烯保持了准自由态的特性，其狄拉克锥能带结构得以保留，且掺杂水平极低。这种弱轨道杂化但可能存在强自旋交换相互作用的特性，使得石墨烯/Mn₅Ge₃成为研究狄拉克费米子自旋近邻效应及开发石墨烯自旋器件的理想模型体系。

实验方法

所有实验均在超高真空环境中进行。Ge(110)衬底通过氩离子溅射和高温退火循环进行清洁。石墨烯通过原子碳源在925°C下于Ge(110)表面外延生长。Mn₅Ge₃的形成通过在450°C下向石墨烯/Ge(110)样品沉积锰并退火实现。原子结构、形貌和电子态密度的表征在4-10 K的低温下使用扫描隧道显微镜（STM）和扫描隧道谱（STS）完成。微分电导（dI/dV）谱图和Mapping采用锁相技术或I-V曲线数值微分法获取。