综述：利用高次谐波产生技术对量子材料进行时间分辨光电子能谱研究：探索电子-声子相互作用及非平衡态动力学

《Psiquiatría Biológica》：Time-resolved photoemission spectroscopy of quantum materials using high harmonic generation: probing electron-phonon interactions and non-equilibrium dynamics

超快激光和高阶谐波生成（HHG）技术结合的时间-角度分辨光电子能谱（TARPES）在量子材料非平衡动力学研究中具有重要应用，揭示电子-声子耦合及光致相变等现象。

　　

铃木武|冈崎康三

东京大学固态物理研究所，日本柏市

摘要

超快激光系统和高次谐波生成（HHG）技术的最新进展使得在飞秒时间尺度上进行时间分辨的光电子能谱测量成为可能，为在时间和动量空间探索量子材料提供了前所未有的机会。在这篇综述中，我们介绍了利用基于HHG激光的时间分辨和角度分辨光电子能谱技术对多种量子材料进行的研究。我们特别强调了电子-声子相互作用以及时间和频率域中的非平衡动力学，通过这些研究，我们清晰地揭示了关于非平衡电子-声子耦合及相关现象的丰富信息。

引言

超快现象使我们能够详细研究控制物质行为的基本相互作用，这些相互作用涉及多个科学领域。最初，超快科学的概念起源于物理学，它提供了前所未有的能力来探测原子和分子动力学[1]。然而，超快科学的影响远远超出了物理学范畴，扩展到了化学、生物学和材料科学领域，推动了反应动力学[2]、分子转化[3]以及分子水平上的生物过程研究[4]等领域的突破。通过提供对传统技术无法触及的系统动力学的见解，超快科学已成为多个研究领域中不可或缺的工具。

在凝聚态物理学中，超快技术为探测量子材料的非平衡动力学提供了一种强大的方法，其中电子-电子和电子-声子相互作用使系统远离平衡状态[5]。这些相互作用通常发生在比传统测量技术能分辨的时间尺度更短的时间内，对于理解材料的性质至关重要，尤其是在表现出超导性[6]、磁性[7]和拓扑行为[8]等新兴现象的系统中。因此，超快探测技术已成为研究量子材料的关键工具，使我们能够直接观察电子自由度和晶格自由度之间的相互作用及其实时演变。

在能够捕捉量子材料非平衡状态下电子性质的技术中，时间分辨光致发光常被用于研究凝聚态系统的初始阶段，以了解载流子复合动力学和半导体中激子的行为[9]。然而，时间分辨率最终受到光激发载流子复合率或寿命的限制，这通常在皮秒到纳秒的范围内。另一种常用的探测超快现象的技术是时间分辨反射率或吸收，其中超快短脉冲激光被分成泵浦光束和探测光束，然后泵浦脉冲激发材料，经过一段时间后探测光束检测由泵浦引起的动力学反应[10]。虽然时间分辨反射率或吸收的时间分辨率受到激光脉冲持续时间的限制（通常在几十飞秒的范围内），但获得的信息并不总是容易解释，因为这些技术探测的是探测光束波长处的介电函数变化，通常在近红外到可见光范围内。

时间和角度分辨光电子能谱（TARPES）是一种非常强大的工具，因为它可以直接捕捉飞秒时间尺度上的电子结构动态演变。图1(a)展示了TARPES测量的示意图。直接获取具有动量分辨率的电子性质是一个独特优势，使得能够在动量空间研究电子能带结构和载流子动力学的变化。时间分辨率仅受泵浦光束和探测光束持续时间的控制，因此可以观察到超快现象，如载流子动力学[11]、[12]、[13]、非费米-狄拉克分布[14,15]以及光诱导的相变[16]、[17]、[18]。此外，还可以直接观察到光修饰的电子态（如Floquet-Bloch态）的形成，为Floquet工程提供了所需的所有信息[19]、[20]、[21]。

在TARPES的早期阶段，通常使用6 eV的光子能量作为探测光，并且采用β-BaB₂O₄(BBO)等非线性晶体进行上转换[22,23]。最近，也使用KBe₂BO₃F₂光学晶体作为探测光，波长为7 eV[24]。虽然6 eV的光源使用方便：它提供了足够的光子通量且基本光强度较低，并且可以穿透空气，但其可访问的动量范围有限，只能检测接近Γ点的能带结构。基于稀有气体的高次谐波生成（HHG）已成为另一种探测平台[25]、[26]、[27]、[28]、[29]、[30]、[31]、[32]、[33]、[34]、[35]、[36]、[37]。光子能量可以扩展到极紫外（EUV）区域（hν > 10 eV），从而扩展可访问的动量范围，覆盖大多数材料的第一个布里渊区。进一步扩展到软X射线区域（hν > 100 eV）可以研究核心能级动力学，实现元素特异性研究[38]。

在这篇综述中，我们重点介绍了基于HHG激光的TARPES（HHG激光TARPES），并强调了其在研究量子材料非平衡动力学中的应用。特别强调了电子-声子耦合在载流子动力学、光诱导相变和动态集体模式中的作用[39]。在第二部分，我们描述了HHG激光TARPES的技术细节，并介绍了我们的实验装置。第三部分介绍了对代表性量子材料（包括单层和双层石墨烯、铁基超导体、激子绝缘体和电荷密度波（CDW）材料）的TARPES研究。最后，在第四部分，我们从实验和理论角度讨论了HHG激光TARPES的未来发展前景。

部分摘录

实验

图2展示了我们的TARPES装置配置[40]。使用了两个Ti:sapphire放大器，每个放大器的中心波长为800 nm，脉冲持续时间为35 fs，脉冲能量为0.7 mJ，重复率为10 kHz。与1 kHz相比，空间电荷效应不那么明显，这使我们能够获得足够的信号。在这个装置中，一个放大器作为泵浦源，另一个用于探测。两个放大器都由一个共同的Ti:sapphire振荡器驱动。

石墨烯

石墨烯是一种基于碳的材料，由于其独特的物理、电子和化学性质而受到了广泛关注。其中，其光学性质引起了特别的兴趣，报道了多种显著现象，包括多重载流子生成和声子瓶颈效应。这些现象源于线性分散能带结构（即狄拉克锥）内的费米子动力学[41]。

总结与展望

在这篇综述中，我们简要总结了使用HHG激光TARPES的最新研究。我们特别关注了电子-声子相互作用，并强调了通过平衡测量无法获得的多种非平衡现象。由于这篇综述涵盖了四类不同的材料，我们在表1中总结了它们的特征时间尺度、声子模式和相应的频率。为了获得更详细的信息并探索更多奇异现象，需要进一步的发展。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

作者衷心感谢已故的Shin教授，他共同撰写了本综述中介绍的所有工作并做出了重要贡献。他的见解和宝贵的支持极大地推进了我们对这一主题的理解。这篇综述献给他。我们在这篇综述中介绍的工作得到了科学研究资助（KAKENHI）（资助编号：JP19H01818、JP19H00659、JP19H00651、JP24K01375、JP24K00565等）的支持。