量化硫酸盐、羟甲基磺酸盐及其他四价硫（S(IV)）化合物对冬季气溶胶颗粒的贡献

《ACS ES&T Air》：Quantifying Contributions of Sulfate, Hydroxymethanesulfonate, and Additional S(IV) Compounds to Wintertime Aerosol Particles

羟基烷基硫酸盐在阿拉斯加气溶胶中占比达90%，其中27%为HMS源自居民供暖，其他羟基硫酸盐（HES/DHES/HAMS）贡献48% S(IV)，揭示有机硫主导特征，需修正硫预算模型。

　　

溶解的二氧化硫（SO₂）与醛类反应会生成羟基烷基磺酸盐，包括羟甲基磺酸盐（HMS）、羟乙基磺酸盐（HES）、二羟乙基磺酸盐（DHES）和羟基乙酰甲基磺酸盐（HAMS）。最新研究表明，在低温条件下，水相颗粒中HMS的生成量会增加；然而，关于HES、DHES和HAMS的存在情况知之甚少。2022年1月至2月期间，在阿拉斯加费尔班克斯市，通过单颗粒质谱技术对340,877个气溶胶颗粒中的这些羟基烷基磺酸盐进行了鉴定和定量分析。在0.1–1.0 μm粒径范围内，HMS占颗粒总数的27 ± 3%。其中约94%的含HMS颗粒的主要来源是住宅供暖（木材和石油燃烧）。这些含HMS颗粒中的HMS平均质量分数为7.0%。含HMS颗粒的数量随颗粒直径的增加而增加，并在约500 nm时达到峰值，这与水相反应过程一致。因此，本地排放的住宅供暖燃烧颗粒会吸收水分，从而促进水相反应和二次有机硫的形成。值得注意的是，HES、DHES和HAMS占0.1–1.0 μm范围内S(IV)总质量的48 ± 14%。所有鉴定出的羟基烷基磺酸盐（包括HMS）占测量到的S(IV)总质量的约90%，而无机S(IV)的质量占比约为10%。因此，如果仅关注硫酸盐和/或HMS进行测量和建模，可能会低估有机S(IV)的含量，从而错误地反映硫的收支情况。