在掺杂了锂盐的聚合物离子液体中，离子运动的弹性和协同性

《ACS Macro Letters》：Elasticity and Cooperative Ion Motion in a Polymeric Ionic Liquid Loaded with Li Salt

新型聚离子液体PMS-ImTFSI在低盐浓度下通过离子富集域实现高Li+传导（2×10^-5 S/cm）和弹性 plateau特性，机械性能优异。但当盐浓度升高，结构崩溃导致性能下降。该发现为设计高效且稳定的固体聚合物电解质提供了理论指导。

　　

固体聚合物电解质（SPEs）相比液体电解质具有多项优势，如稳定性和不易燃性，这些优势有助于开发出性能更优的下一代电池。然而，目前的SPEs在锂离子（Li⁺）传输速度和机械性能方面存在不足。聚合物离子液体（PILs）作为一种有前景的电解质材料脱颖而出，因为它们能够溶解高浓度的锂盐。聚合物离子液体中的高段迁移速率有助于快速传输离子，但至今仍难以找到既具有弹性又具备良好盐溶解能力的材料。我们发现，一种以硅氧烷为主链的聚合物离子液体（命名为PMS-ImTFSI）在盐含量较低（<50 wt%）的情况下，表现出更优异的传输性能和流变特性。当盐含量达到约20 wt%时，PMS-ImTFSI在剪切流变测试中展现出持久的弹性平台期，从而赋予其更高的弹性。同时，由于离子间的相互作用，该材料在90°C时的锂离子导电率可高达2 × 10^–5 S/cm。从流变学、核磁共振扩散测量、Haven比率反演以及X射线散射实验的结果来看，当盐含量较低时，具有柔性非极性主链的聚合物离子液体能够形成富含离子的结构域，从而同时具备高锂离子导电率和优异的机械性能。然而，在高盐含量条件下，这种微观结构会消失，导致材料的最佳性能丧失。这些发现为下一代电池用先进固体聚合物电解质的设计提供了指导。