超越优化：探索自主实验中的新奇性发现

《ACS Nanoscience Au》：Beyond Optimization: Exploring Novelty Discovery in Autonomous Experiments

自主实验（AEs）通过整合人工智能与自动化实验平台正改变科学研究模式，但其主要优化预设目标，限制未知现象的发现。本文提出INS2ANE框架，结合新颖性评分系统和战略采样机制，增强自主显微实验中未知现象的探索。通过预获取的BEPS数据集验证，该框架显著提高现象多样性，在铁电薄膜实验中优于传统优化方法。INS2ANE通过动态平衡探索与利用，推动发现超出预设目标的新物理现象，为科学发现系统提供新思路。

　　自主实验（Autonomous Experiments, AEs）正在通过人工智能与自动化实验平台的结合，深刻改变着科学研究的方式。传统的自主实验主要集中在优化预设目标上，虽然这种方法可以显著提高效率，但在探索未知或意外物理现象方面却存在局限。为了突破这一限制，我们提出了一种全新的框架——INS2ANE（集成新颖性评分—策略性自主非光滑探索），旨在提升自主显微镜实验中发现新现象的能力。该方法融合了两个核心组件：新颖性评分系统和策略性采样机制。新颖性评分系统用于评估实验结果的独特性，而策略性采样机制则引导实验过程探索那些未被充分采样的区域，即使这些区域在传统标准下显得不够有吸引力。我们通过一个已有的数据集进行验证，该数据集包含已知的图像—光谱配对，同时也在自主扫描探针显微镜实验中进行了实际应用。结果表明，与传统的优化方法相比，INS2ANE显著提高了实验中现象多样性的探索，从而提升了发现未知现象的可能性。这标志着自主实验在科学探索中的潜力，能够引导科学家在复杂实验空间中寻找新的物理现象，加快对未知物理规律的理解。

近年来，自主实验的兴起为科学研究带来了前所未有的变革。人工智能与自动化仪器的结合使得实验过程能够在较少人工干预的情况下进行，大大加速了材料合成与表征的速度。在这些自主实验系统中，贝叶斯优化（Bayesian Optimization, BO）等AI方法被广泛用于学习实验参数，并预测可能产生理想结果的条件。这种技术已经在多个领域展现出强大的应用潜力，例如在光伏钙钛矿材料的研究中，主动学习已被用来发现具有更高性能和稳定性的钙钛矿组成；在薄膜沉积过程中，基于主动学习的自主溅射技术通过闭环控制实现了目标组成和性能的优化。此外，在显微镜领域，自主显微镜能够通过深度学习模型快速识别图像中的特定区域，从而高效地聚焦于关键区域进行探索。也有一些研究尝试将人类与AI相结合，通过实时的人类评估来引导自主材料表征实验，从而增强探索的灵活性。

然而，目前大多数自主实验系统仍然以优化预设目标为主，这种设定虽然在目标明确的情况下非常有效，但在探索性更强的任务中可能会显得不足。特别是在自主表征实验中，实验的目标不仅仅是优化已知的性能指标，更重要的是发现那些超出预期的、可能具有重要科学价值的新现象。现有的AI模型往往倾向于在已知的最优区域附近进行重复采样，忽视了实验空间中其他未被充分探索的区域。这种行为可能会导致科学发现的局限性，即错过那些具有潜在科学意义但未被预期的现象。因此，为了实现真正的科学探索，我们需要一种能够在优化目标的同时，也能识别并优先处理意外现象的AI框架。

为了应对这一挑战，我们开发了INS2ANE框架，该框架通过新颖性评分与策略性采样相结合，实现了在自主显微镜实验中对未知现象的更全面探索。在这一框架中，新颖性评分系统用于评估实验数据的独特性，而策略性采样机制则引导实验系统在未被充分采样的区域进行探索，从而避免对已知最优区域的过度依赖。通过这种方式，INS2ANE能够在保持优化能力的同时，提高对新现象的识别能力，为科学研究提供更丰富的数据支持。

在实验验证方面，我们首先在预采集的模型数据集上测试了INS2ANE框架的效果。该数据集包含了10,000个预采集的带激发压电响应光谱（Band Excitation Piezoresponse Spectroscopy, BEPS）数据，这些数据映射了不同的铁电域结构，包括垂直于表面的域、平行于表面的域以及各种域墙。通过分析这些数据，我们发现不同新颖性评分方法在识别新现象方面的表现存在差异。例如，距离中心点（Distance to Centroid, DtC）评分方法倾向于优先关注那些全局差异较大的区域，如垂直域，而近邻（NearestNeighbors, NN）评分方法则更关注局部差异。孤立森林（IsolationForest, IF）评分方法在识别域墙方面表现出更强的能力，而一类支持向量机（OneClassSVM, OC-SVM）和局部异常因子（LocalOutlierFactor, LOF）评分方法则在不同程度上反映了数据的分布特征。基于这些发现，我们选择将IF和NN评分方法应用于INS2ANE框架中，因为它们在识别新现象方面表现更为均衡，既不会误判低信噪比区域为新颖，又能够有效覆盖不同类型的结构。

在模型数据集上的实验结果表明，使用新颖性评分的方法能够显著提高实验中数据的多样性，从而增强模型对系统特性的理解。通过比较不同实验方法在预测物理标量特征和测量数据集变异性的表现，我们发现，基于新颖性评分的实验方法在整体理解能力和数据多样性方面优于传统的基于物理标量特征的优化方法。此外，INS2ANE框架在保持优化能力的同时，通过策略性采样机制进一步提升了探索的广度和深度。这一结果表明，INS2ANE不仅能够识别新颖现象，还能在实验过程中合理分配资源，避免对已知区域的过度采样，从而提高实验效率。

为了进一步验证这一方法的实用性，我们将INS2ANE框架应用于实际的自主扫描探针显微镜（Scanning Probe Microscopy, SPM）实验。我们使用了AEcroscopy平台，该平台基于贝叶斯优化进行自主实验。在实验过程中，我们首先对铁电薄膜样本进行了随机采样，随后利用贝叶斯优化方法指导新的扫描区域和数据采集。这一过程持续进行，直到采集到100个压电响应环（hysteresis loops）。在实际实验中，我们发现，基于物理标量特征的实验方法仍然倾向于在已知的高响应区域进行密集采样，而基于新颖性评分的方法则能够在更广泛的区域内进行探索，尤其是在那些传统方法认为“不太有希望”的区域。这表明，新颖性评分方法在提升科学探索能力方面具有独特的优势。

在实际实验中，我们观察到，INS2ANE框架能够有效平衡优化与探索之间的关系。在实验初期，该框架通过新颖性评分识别出具有潜在科学价值的区域，并进行密集采样；在实验后期，当某些区域已经被充分探索时，该框架则通过策略性采样机制引导实验系统转向其他未被充分探索的区域，从而实现对整个实验空间的全面覆盖。这种策略不仅提高了实验的多样性，还增强了对未知现象的识别能力。通过与传统优化方法的对比，我们发现，基于新颖性评分的实验方法在数据变异性和科学理解能力方面表现更优，尤其是在实验后期，当系统已经积累了一定的实验数据时，新颖性评分方法能够更有效地识别出那些具有独特特征的区域。

在实际应用中，INS2ANE框架的潜力不仅体现在对新现象的识别上，还体现在其对实验效率的提升。通过结合新颖性评分和策略性采样机制，该框架能够在保持优化能力的同时，实现对实验空间的更全面探索。这种能力对于那些目标不明确、需要深入挖掘未知现象的科学研究尤为重要。例如，在铁电材料的研究中，通过自主显微镜实验，科学家可以发现那些在传统方法中可能被忽视的物理现象，如异常的域墙行为或特殊的极化模式。这些发现不仅有助于加深对材料特性的理解，还可能为新材料的开发和应用提供新的思路。

此外，INS2ANE框架的应用还表明，自主实验不仅仅是提高效率的工具，更有可能成为推动科学发现的重要手段。通过引入新颖性评分机制，实验系统能够在探索过程中主动识别那些具有潜在科学价值的区域，从而减少对已知区域的重复采样，提高实验的多样性和深度。这种能力在复杂材料系统的表征中尤为重要，因为这些系统往往具有高度的非线性和多样性，传统的优化方法难以全面覆盖所有可能的物理现象。

在未来的科学研究中，INS2ANE框架的应用前景十分广阔。通过进一步优化新颖性评分方法和策略性采样机制，科学家可以更有效地探索未知领域，提高科学发现的效率和准确性。同时，结合人类与AI的协作，例如在实验过程中根据实时反馈动态调整新颖性评分标准或采样策略，也有望进一步提升自主实验的能力。这种人机协作的方式不仅能够弥补AI在某些方面的不足，还能充分发挥人类科学家的直觉和经验，为科学探索提供更丰富的视角。

总之，INS2ANE框架的提出为自主显微镜实验提供了一种全新的方法，使实验系统能够在优化目标的同时，识别并优先处理那些具有潜在科学价值的新现象。通过在模型数据集和实际实验中的验证，我们发现该框架在提升实验多样性、增强科学理解能力和提高实验效率方面表现优异。这一成果不仅有助于推动材料科学的发展，还为其他需要深入探索未知现象的领域提供了新的思路和工具。随着人工智能和自动化技术的不断进步，INS2ANE框架有望成为未来科学探索的重要组成部分，为科学家提供更高效、更智能的实验手段。