设计一种以金属-有机框架为主体的仿生多酶传感器阵列，用于便携式检测全氟烷基物质

《Analytical Chemistry》：Engineering a Metal–Organic Framework-Dominated Bioinspired Multienzymatic Sensor Array for Portable Detection of Perfluoroalkyl Substances

准确鉴别全氟烷基物质（PFASs）对环境监管和公共卫生至关重要，但现有技术受其结构相似性困扰。本研究开发了一种基于铈基金属有机框架（Ce-MOF）的多酶活性传感器阵列，通过模拟氧化酶、漆酶和超氧化物歧化酶的三种活性，结合密度泛函理论计算和机器学习算法，实现了对九种PFASs的100%预测精度，并成功应用于海水、虾和鳕鱼样本的检测，同时开发便携式水凝胶检测套件。

　　

准确识别全氟烷基物质（PFASs）对于环境监管和公共卫生保护至关重要。然而，由于结构上的相似性，现有的分析技术难以区分这些物质。在这项研究中，我们开发了一种基于铈基金属有机框架（Ce-MOF）的新型多酶活性传感器阵列，该阵列能够在复杂样品中区分多种PFASs。Ce-MOF被设计成具有三种模拟酶的活性：氧化酶、漆酶和超氧化物歧化酶。PFASs通过静电相互作用和结构变形影响这些酶的活性，这一机制得到了密度泛函理论计算的支持，从而产生三种不同的信号输出。通过运用多种机器学习算法，我们建立了一个优化后的分类模型，能够以100%的准确率识别九种不同的PFASs。该传感器阵列还能在各种浓度范围内以及二元或三元混合物中实现可靠的检测。在实际样品（如海水、虾和鳕鱼）中，该传感器阵列表现出了出色的性能。此外，我们还开发了一种便携式的基于水凝胶的试剂盒，用于现场PFASs的区分。这项研究首次展示了Ce-MOF中的PFAS调控多酶活性，并提供了一种成本效益高且实用的PFAS检测方法，对环境监测和公共卫生具有重大意义。