通过快速碳热还原实现的中尺度电极工程：缓解高功率钒流电池中的传输-反应不匹配问题

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Mesoscale Electrode Engineering via Rapid Carbothermic Reduction: Mitigating Transport–Reaction Mismatch in High-Power Vanadium Flow Batteries

本研究通过有限元模拟指导，开发了快速微波诱导碳热还原（MICR）技术，在电极表面构建梯度微孔结构（0.4μm缺陷腔与2-10nm介孔），同时原位生成含氧官能团，显著提升钒离子吸附能和氧化还原动力学，使钒流电池峰值功率密度达932.69mW cm?2，循环1000次后仍保持74.67%能量效率。

　　

钒流电池（VFBs）的大规模应用受到低功率密度的严重限制，这是由于传统碳毡电极内部质量传输与反应过程之间存在严重不匹配所致。为了解决这一问题，我们开创了一种基于微波诱导的碳热还原（MICR）技术，用于实现介观尺度电极工程，同时优化离子传输和催化活性。通过有限元模拟发现，均匀的孔隙结构对于消除浓度极化和副反应具有关键作用；我们的MICR技术能够在10秒内快速、精确地调控纤维表面的孔隙结构，使孔隙系统包含0.4微米的缺陷腔体以及2-10纳米的介观孔隙。这一过程还能原位生成丰富的含氧官能团，显著提升钒离子的吸附能力和氧化还原反应速率（这一效果通过密度泛函理论计算得到了验证）。采用这种MICR技术制备的电极使得钒流电池能够达到932.69毫瓦/平方厘米的峰值功率密度，并具备出色的长期稳定性：在300毫安/平方厘米的高电流密度下，经过1000次循环后仍能保持74.67%的能量效率。这项工作建立了一种可扩展的制造范式，将计算设计与实际合成相结合，通过合理的介观尺度电极工程实现了高功率流电池的制备。