铜掺杂诱导的CoS2纳米笼晶格畸变：提升先进锂硫电池中多硫化物转化效率的机制

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Copper-Doping-Induced Lattice Distortion in CoS2 Nanocages for Enhanced Polysulfide Conversion in Advanced Li–S Batteries

研究提出铜掺杂硫化钴复合正极嵌入氮碳层的功能隔膜，通过Cu诱导的CoS2晶格畸变暴露更多活性位点，结合氮碳层促进电子离子传输，有效加速锂硫电池中多硫化物转化动力学，实现高容量（886.25 mAh g?1）、长循环（0.079%/cycle）及高负载（4.99 mg cm?2）下的优异性能。

　　

在锂硫电池（LSBs）中，硫的转化过程包含多个步骤，包括固态-液态（S₈ 转化为 Li₂S₈）、液态-液态（Li₂S₈ 转化为 Li₂S_{x，其中 8 > x > 4）、液态-固态（Li2Sx 转化为 Li2S2）以及固态-固态（Li2S2 转化为 Li2S）转变。其中，固态-固态相变是复杂硫还原反应（SRR）中最缓慢的步骤。本研究设计了一种掺铜的 CoS2 复合材料，将其嵌入超薄氮掺杂碳层中（Cu-CoS2@NC），以加速锂硫电池中的多硫化物转化动力学。使用 Cu-CoS2@NC 涂层的商用聚丙烯隔膜（Cu-CoS2@NC//PP）作为功能中间层组装的电池表现出优异的倍率性能（在 5.0C 下为 754 mAh g^–1），并且在 1.0C 下经过 500 次循环后，容量衰减率仅为 0.079%，具有出色的长期循环稳定性。即使在高硫负载（4.99 mg cm^–2）和低电流密度（0.1C）条件下，仍可实现高达 886.25 mAh g^–1 的初始容量。Cu-CoS2@NC//PP 的优异性能归因于铜对 CoS2 结构的晶格畸变，这种畸变暴露了更多的活性位点，从而增强了硫还原反应的动力学；同时，超薄的氮掺杂碳层促进了电子/离子的高效传输，并加速了 Li⁺ 的迁移。这项工作从原子层面揭示了过渡金属掺杂对硫还原反应动力学的调控机制，为高性能锂硫电池的开发提供了一种有前景的设计策略。}