二氧化碳在钒促进的水相K2CO3中的吸收过程的动力学与机理研究

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Kinetic and Mechanistic Study of CO2 Absorption into Vanadium-Promoted Aqueous K2CO3

CO2吸收速率在钾碳酸水溶液中显著提升，主要归因于五氧化二钒（V2O5）作为速率促进剂与氢氧钒酸根（HVO4^2?）的催化反应。实验表明，0.2-0.3 wt% V2O5可使吸收速率提高2-3倍，且最佳效果在溶剂负载量10-40%范围内。动力学模型显示速率常数随离子强度指数增长，验证了反应机制中离子环境的关键作用。该研究为热电联产等工业场景的高效碳捕集提供了理论依据和优化参数。

　　在当前的碳捕集技术中，基于水合碳酸钾（K?CO?）的吸收过程是第一代技术中已具备大规模应用潜力的代表性方法。其显著的稳定性以及较低的再生能耗是其主要优势，但其固有的缓慢的CO?吸收速率是主要的限制因素。本研究探讨了五氧化二钒（V?O?）作为速率促进剂在水合碳酸钾体系中对CO?吸收的增强作用，通过一系列实验条件（V?O?浓度最高可达6 wt %，溶剂负载最高为60%，温度范围在313至358 K之间）对吸收速率进行了全面测量。结果表明，V?O?显著提升了吸收速率，其提升幅度可达到未添加促进剂的K?CO?的2至3倍。通过分析五氧化二钒的物种分布，发现其增强作用源于CO?与氢单钒酸盐（HVO?2?）之间的反应，而该反应的速率常数随离子强度呈指数增长。一个结合这一关系的动模型能够准确再现实验范围内的吸收速率。本研究的结果表明，在典型的K?CO?基吸收条件下，V?O?是一种有效的速率促进剂，从而能够在不进行重大工艺变更的情况下减少压缩需求和相关的资本成本。

在介绍部分中，水合碳酸钾作为碳捕集溶剂的重新受到关注。在欧洲多个碳捕集与封存（CCS）项目中，K?CO?基吸收工艺（通常称为热碳酸钾（HPC）工艺）被选为主要的捕集方法。以斯德哥尔摩BECCS项目为例，该工艺计划在2028年投入运行，其去除能力为800 kt CO?/年。与胺基溶剂相比，K?CO?具有无毒、无挥发性以及抗降解等优势。水合碳酸钾的低热需求和高热整合潜力，使其在热能生产应用中特别具有吸引力。然而，水合碳酸钾的这些优点伴随着其CO?吸收速率的缓慢。为了达到与胺基混合物类似的捕集效率，HPC工艺需要对烟气进行加压以增加吸收驱动力。这种限制可以通过添加速率促进剂来克服，即这些促进剂可以提升吸收速率，从而提高捕集效率并减少加压需求。

文献中讨论了几种作为速率促进剂的添加剂。例如，单乙醇胺（MEA）、二乙醇胺（DEA）和哌嗪等胺类物质在实验室实验和试点工厂试验中被证明是优秀的有机速率促进剂。然而，胺类物质存在腐蚀性、挥发性和热氧化降解的问题，导致有毒副产物的产生。这些缺点可以通过使用氨基酸盐来缓解，因为它们提供了更好的稳定性，并且吸收速率与胺类物质相当。酶类速率促进剂，如碳酸酐酶（CA），则代表了一种无毒的替代方案，能够有效催化CO?的水合反应。然而，使用悬浮的CA在水合碳酸钾体系中需要在低温和真空条件下运行，以避免酶的热变性。无机添加剂如过氧化氢、硼酸或硼酸盐则代表了第三类速率促进剂，它们可以在HPC工艺的高温条件下运行，且无需显著的工艺调整，因其成本低廉，尤其是硼酸盐具有较高的热稳定性。

在无机速率促进剂中，五氧化二钒和钒酸盐因其有效且稳健的性能而突出。先前的筛选研究表明，钒酸盐的反应动力学比大多数其他无机化合物，包括砷酸盐，更快，尽管其反应速率不如已知的胺类促进剂。然而，作为无机氧化盐，钒酸盐是非挥发性的，具有抗氧化性，并且可能作为腐蚀抑制剂，通过将V??还原为V??来提供额外的好处。这些有利的性质使五氧化二钒在商业应用中成为速率促进剂，例如Catacarb工艺中，它与硼酸盐一起使用，以提高溶剂的缓冲能力。

五氧化二钒在水合碳酸钾体系中提升CO?吸收速率的首次报告是由Qinghua等人提出的。研究观察到，吸收速率随着五氧化二钒浓度的增加而增加，几乎达到未促进溶剂的三倍，随后在更高的五氧化二钒添加量下出现下降。Qinghua等人进一步表明，吸收速率和最佳五氧化二钒浓度随着钾离子浓度的增加而增加。这些发现与Nicholas等人的研究一致，后者指出吸收速率与钾和五氧化二钒浓度呈近线性关系，引入了钾钒酸盐溶液。

然而，五氧化二钒在提升CO?吸收速率方面的作用机制仍存在争议。Qinghua等人使用有限的钒盐物种模型提出，速率促进是通过CO?与二钒酸盐的复合作用进行的。而采用更全面的物种模型，Nicholas等人发现吸收速率与氢单钒酸盐（HVO?2?）和氢二钒酸盐（HV?O?3?）相关。HVO?2?在速率促进中的作用得到了Phan等人的支持，他们进行了低五氧化二钒浓度下的实验。根据他们的发现，Phan等人提出了一个反应机制，其中HVO?2?激活H?O，并通过一个中间的阴离子水合步骤与CO?反应。Imle等人观察到，五氧化二钒的速率促进并非源于CO?溶解度的增加，而是基于与碳酸盐的复合反应。Rashwan等人提出了类似的机制，他们的实验表明，在五氧化二钒溶液的气液界面，CO?通过与HVO?2?形成亚稳态复合物进行反应。

鉴于这些相互矛盾的解释，本研究旨在调查五氧化二钒在水合碳酸钾体系中对CO?吸收的促进机制，以确定其促进作用。为此，我们在搅拌式批量反应器中进行了实验室尺度的吸收实验，实验条件包括25 wt %的水合碳酸钾和不同溶剂负载及五氧化二钒浓度。为了解释吸收实验，我们开发了一个质量传递模型，并将其与基于文献的碳酸盐-钒酸盐系统在碱性条件下的物种模型结合。这使我们能够识别活性钒物种，确定其反应机制，并量化速率决定步骤的反应动力学，从而为观察到的速率增强提供一致的解释。

在实验部分，我们使用水和碳酸钾、五氧化二钒、碳酸氢钾（KHCO?）或氢氧化钾（KOH）的混合物作为溶剂。后者两种被添加以模拟吸收CO?的溶剂（添加KHCO?）或脱除CO?的溶剂（添加KOH）。通过这种方法制备的促进溶剂，其钾、钒和碳的原子浓度分别表示为C_K、C_V和C_carbon。之后，我们定义了溶剂负载θ，以表征溶剂吸收的CO?量。其中，零负载溶剂（θ = 0）定义为K?CO?和V?O?的混合物。我们通过实验条件下的五氧化二钒浓度和溶剂负载来定义θ。在实验中，我们观察到，随着溶剂负载的增加，pH显著降低，这归因于酸性气体CO?的引入。同时，氢单钒酸盐（HVO?2?）的浓度减少，而碳盐-钒酸盐复合物的浓度增加。这表明，五氧化二钒的加入促进了CO?的吸收，使得溶剂的吸收速率显著提高。

在实验过程中，我们使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在本研究中，我们进行了实验室规模的吸收实验，使用搅拌式批量反应器。实验条件包括25 wt %的水合碳酸钾，不同溶剂负载和五氧化二钒浓度。为了解释吸收实验，我们开发了一个质量传递模型，并将其与基于文献的碳酸盐-钒酸盐系统在碱性条件下的物种模型结合。通过这种方法，我们能够识别活性钒物种，确定其反应机制，并量化速率决定步骤的反应动力学，从而为观察到的速率增强提供一致的解释。

实验过程中，我们使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验过程中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变點来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以测定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以确定钾和五氧化二??的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前後的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

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在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以确定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法来确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以确定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于 potassium 和 vanadium 浓度的测量结果，以及 solvent loading 的误差。此外，我们还通过测量 vanadium pentoxide 加入前后的滴定特征点来确定 vanadium 的浓度。实验中的不确定性大约为 0.1 M、0.01 M 和 2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器来记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

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在实验中，我们还使用了多种方法确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以确定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以确定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以确定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以确定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于钾和五氧化二钒浓度的测量结果，以及溶剂负载的误差。此外，我们还通过测量五氧化二钒加入前后的滴定突变点来确定五氧化二钒的浓度。实验中的不确定性大约为0.1 M、0.01 M和2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对溶剂进行滴定，以确定钾和五氧化二钒的浓度以及溶剂负载。通过这种方法，我们得到了关于 potassium 和 vanadium 浓度的测量结果，以及 solvent loading 的误差。此外，我们还通过测量 vanadium pentoxide 加入前后的滴定特征点来确定 vanadium 的浓度。实验中的不确定性大约为 0.1 M、0.01 M 和 2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器记录反应器内的温度和压力，以及通过数字采集卡进行的LabView接口，频率为250 ms。

在实验中，我们还使用了多种方法确定溶剂的负载和浓度。包括使用盐酸（HCl）对 solvents 进行滴定，以确定 potassium 和 vanadium 的浓度以及 solvent loading。通过这种方法，我们得到了关于 potassium 和 vanadium 浓度的测量结果，以及 solvent loading 的误差。此外，我们还通过测量 vanadium pentoxide 加入前后的滴定突变点来确定 vanadium 的浓度。实验中的不确定性大约为 0.1 M、0.01 M 和 2%。在实验过程中，我们还使用了温度和压力传感器记录反应器内的温度和压力，以及通过 digital acquisition card 进行的LabView接口，频率为250 ms