经过面工程处理的Cu2O催化剂能够调控Cu0/Cu+位点的比例，从而实现对糠醛的选择性电还原

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Facet-Engineered Cu2O Catalysts Enable Tunable Cu0/Cu+ Sites for Selective Electroreduction of Furfural

研究通过调控Cu?O纳米颗粒表面形貌（立方体→立方八面体→八面体）实现Cu?/Cu?比例精准调控，发现立方体形貌Cu?O催化剂对糠醛电化学加氢为糠醇表现最优（FE72.5%，转换率100%），DFT计算和原位EIS证实适度氧化铜比例可降低关键中间体脱附能并加速电荷转移，为生物质转化催化剂设计提供新策略。

　　

糠醛（FF）的电化学氢化生成糠基醇（FA）是一种可持续的生物质原料升级策略，其中Cu⁰/Cu⁺协同作用位点作为关键的活性中心。然而，由于难以精确调控Cu⁰/Cu⁺比例，阐明其反应机制并优化催化性能仍然具有挑战性。在此，我们提出了一种表面工程方法来调控Cu₂O的微观结构，从而实现Cu氧化态的可控调节并提高FF向FA的转化效率。有限元模拟和实验表征表明，Cu₂O纳米颗粒从立方相转变为立方八面体相再转变为八面体相的过程中，局部电场逐渐增强，促进了Cu⁺的原位还原并调整了Cu⁰/Cu⁺比例。其中，立方八面体相Cu₂O催化剂表现出最高的法拉第效率（FE）和转化率（分别为72.5%和100.0%），优于立方相（56.5%和79.0%）和八面体相（59.5%和85.6%）催化剂。密度泛函理论（DFT）计算结合原位电化学阻抗谱（EIS）的结果表明，适中的Cu⁰/Cu⁺比例可以降低关键中间体（FCH₂OH*）的脱附能并加速界面电荷转移，从而提升整体催化性能。这项工作确立了表面工程作为调控Cu⁰/Cu⁺位点的有效策略，推动了生物质转化电催化剂合理设计的进展。