通过二氧化碳加氢反应中的氢溢流来调控双功能催化剂上芳香烃的分布

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Regulating the Aromatics Distribution over Bifunctional Catalyst by Hydrogen Spillover in CO2 Hydrogenation

直接CO?转化为芳烃时，通过调控Ni/ZSM-5的溢流氢作用可优化芳烃分布。实验表明Ni促进芳烃侧链脱烷生成CH?，BTX含量达78.4%，且溢流氢减少焦炭沉积延长催化剂寿命，但过量会抑制Fe的碳化活性。该研究为双功能催化剂调控芳烃生成提供新策略。

　　

将二氧化碳（CO₂）直接转化为芳香烃作为一种典型的二氧化碳利用技术，受到了广泛关注，旨在缓解气候变化。然而，如何有效调控芳香烃的分布仍然是一个重大挑战。本文报道了一系列由Na/Fe和Ni/ZSM-5沸石组成的双功能催化剂，这些催化剂含有不同比例的镍（Ni），能够在二氧化碳直接加氢生成芳香烃的过程中实现芳香烃的有序分布。镍对ZSM-5沸石的氢溢出效应加速了芳香烃的裂解，从而将产物中的苯（Benzene, BTX）含量提高了多达78.4%（摩尔百分比）。以乙基苯脱烷基反应为例，研究发现镍的引入有助于将芳香烃中的支链以甲烷（CH₄）的形式去除，这使得甲烷的选择性与芳香烃中的BTX含量之间存在正相关关系。此外，氢溢出效应还显著降低了HZSM-5沸石上的积炭量，延长了催化剂的使用寿命。然而，过量的氢溢出会导致铁（Fe）物种表面氢覆盖率的增加，从而抑制铁的碳化过程，这对二氧化碳的转化是不利的。这些发现为通过双功能催化剂控制C₁到芳香烃转化过程中芳香烃的分布提供了新的策略。