钼单原子与纳米团簇的协同催化作用提升了NO??+HCOOH共电解反应的效率,从而促进了尿素的生产

【字体: 时间:2025年10月22日 来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering 7.3

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  尿素电合成中采用Mo1+NC/BN催化剂的NO3?+HCOOH共电解体系,通过单原子与纳米团簇协同催化促进NH2和COOH中间体生成,抑制副反应。结合等离子体辅助NOx还原技术,实现432.61 mmol h?1 g?1的高产率和77.16%的Faradaic效率。

  
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目前通过NO3+CO2共电解法制备尿素的过程中,存在碳氮(C–N)耦合效率低以及副反应较多的问题。为了解决这些问题,我们采用了一种新的共电解方法,即NO3+HCOOH共电解,使用了一种催化剂——该催化剂由锚定在BN纳米片上的混合Mo单原子和纳米簇组成(Mo1+NC/BN)。通过全面的实验和理论分析,我们发现Mo单原子与Mo纳米簇之间存在协同催化作用,能够促进关键中间体*NH2和*COOH*的生成,引导其碳氮耦合过程朝向尿素的形成方向,并同时抑制副反应的发生。令人印象深刻的是,通过结合等离子体辅助的空气转化为NOx的过程以及NOx+HCOOH共电解,我们实现了高达432.61 mmol h–1 g–1的尿素产率以及77.16%的法拉第效率,这标志着尿素电合成技术取得了显著的性能提升。

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