在可见光照射下,基于吡啶的供体-受体聚合物无需任何添加剂即可高效产生活性二氧化氢(H2O2)

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》:Efficient Photocatalytic H2O2 Production by Pyridine-Based Donor–Acceptor Polymers under Visible Light Irradiation without Any Additives

【字体: 时间:2025年10月22日 来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering 7.3

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  高效光催化产H2O2的D-A聚合物催化剂设计及其机理研究。

  
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尽管供体-受体(D-A)有机聚合物具有结构可调性和无金属的优点,但其实际应用受到高成本、低效率以及需要使用牺牲剂等因素的阻碍。迄今为止,尚未有基于低成本2,6-二氨基吡啶(DAP)和对苯二甲醛(TAP)制备的D-A聚合物催化剂的相关报道。在这项研究中,我们通过绿色水介导且无需催化剂的多元反应合成了基于吡啶的聚合物(HPs)。该材料在无需添加任何物质或通入氧气的情况下,实现了998.0 μmol·gcat–1·h–1的H2O2产率,这一产率是无表面活性剂聚合物的2.3倍。详细表征表明,双表面活性剂不仅促进了多腔结构的形成,还调节了催化剂中的亚胺含量,从而改变了其带隙结构并增强了光电流强度。机理研究表明,光激发电子从吡啶环定向转移到苯环上驱动了氧还原反应(ORR),生成H2O2;而吡啶上剩余的空穴则促进了水氧化反应(WOR),提供了所需的质子。较低的电子-空穴重叠(0.15)进一步证实了HPs在抑制电荷复合方面的能力。这项研究开发出了一种低成本、高效率的聚合物,其在人工光合作用领域具有巨大应用潜力。

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