通过利用糠醛衍生物制备的可再生环氧单体,通过催化ROCOP反应将二氧化碳(CO2)和一氧化碳(COS)转化为可持续聚合物的途径

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》:Gateway to Sustainable Polymers via Catalytic ROCOP of CO2/COS Utilizing a Renewable Epoxide Monomer from Furfural Derivatives

【字体: 时间:2025年10月22日 来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering 7.3

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  通过TA4C衍生物对Thermobifida cutinase进行烷基 tether(C3、C6、C9)修饰,增强PET降解效率。实验显示C6和C9修饰酶水解效率分别提升65%和69%,吸附更快更稳定,分子动力学证实结合亲和力提高。

  
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塑料废物,尤其是聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET),所带来的环境挑战需要创新的生物降解策略。来自Thermobifida cellulosilytica的角质酶Thc_Cut1(Cut)通过1H-1,2,3-三唑-4-甲醛(TA4C)衍生物与不同长度的烷基链(C3、C6、C9)进行了位点特异性结合。这些结合旨在通过调节酶的疏水性来增强其对PET的亲和力。无论是结合型还是未结合型的角质酶,其酶动力学参数均显示修改对其催化活性影响甚微。然而,PET水解效率显著提高:含有己基和壬基TA4C的角质酶释放对苯二甲酸(TPA)的能力分别提高了65%和69%,超过了未结合型角质酶的性能。扫描电子显微镜和水接触角测量证实,酶处理后PET表面的侵蚀作用和亲水性得到增强。X射线光电子能谱进一步验证了C6-Cut和C9-Cut在PET表面的吸附效果更佳。高速原子力显微镜观察发现,C6-Cut和C9-Cut在PET表面的吸附速度更快且更稳定,而未结合型角质酶的吸附速度较慢。此外,分子动力学模拟表明结合型角质酶对PET薄膜的亲和力更强。这些结果表明,将烷基链连接到角质酶的N端能够增强二者之间的相互作用,从而提高水解效果。

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