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通过在Mott–Schottky异质结构电催化剂Ni(OH)2–In中构建内置电场,来定制甘油选择性氧化的反应路径
《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》:Tailoring the Reaction Pathway of Glycerol Selective Oxidation by Constructing a Built-In Electric Field in Mott–Schottky Heterostructure Electrocatalyst Ni(OH)2–In
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年10月22日 来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering 7.3
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本文通过构建Mott–Schottky Ni(OH)?–In异质结构并形成内置电场(BIEF),有效提升了甘油电氧化的法拉第效率(93%)和甲酸选择性(95%),同时实现20次循环的稳定性,揭示了电荷 shuttle效应与BIEF协同优化反应路径的机制。

用甘油电氧化反应替代阳极氧演化反应来生产氢能源,不仅能够降低能耗,还能获得高价值的化学产品。然而,该系统仍存在法拉第效率低、选择性差以及反应途径不明确等瓶颈问题。本文制备了Mott–Schottky Ni(OH)2–In异质结构,用于选择性地电氧化甘油(GOR)。一系列实验和理论计算验证了电荷在异质界面上的传递过程以及内置电场(BIEF)结构的形成。结果表明,在10 mA cm–2的电流密度下,Ni(OH)2–In异质结构的电位仅为1.22 V(相对于RHE)。该材料对甲酸的法拉第效率高达93%,选择性达到95%,并且经过20次循环后仍保持稳定性能。其优异的性能归因于甲酸生成途径的改变、速率决定步骤(RDS)的反应能量障碍降低,以及由于强大的BIEF作用而加速的甘油电氧化动力学。这项研究表明,通过在Mott–Schottky异质结构中构建BIEF,可以显著促进甘油的电催化氧化反应。
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