具有N端疏水基团的角质酶对聚对苯二甲酸乙二醇酯的吸附增强及酶促水解作用

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Enhanced Adsorption and Enzymatic Hydrolysis of Polyethylene Terephthalate by Cutinase with an N-Terminal Hydrophobic Tether

聚酯酶定向修饰提升PET降解效率

　　

塑料废物，尤其是聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET），所带来的环境挑战亟需创新的生物降解策略。来自Thermobifida cellulosilytica的角质酶Thc_Cut1（Cut）通过1H-1,2,3-三唑-4-甲醛（TA4C）衍生物与不同长度的烷基链（C₃、C₆、C₉）进行位点特异性偶联。这些偶联操作旨在通过调节酶的疏水性来增强其对PET的亲和力。对比偶联前后的酶动力学参数发现，改性对催化活性影响甚微。然而，PET水解效率显著提高：含有己基和壬基TA4C的角质酶在释放对苯二甲酸（TPA）方面的效果分别比未偶联的角质酶提高了65%和69%。扫描电子显微镜和水接触角测量证实，酶处理后PET表面的侵蚀程度和亲水性均有所增强。X射线光电子能谱进一步验证了C₆-Cut和C₉-Cut在PET表面的吸附效果更佳。高速原子力显微镜观察显示，这两种偶联形式的角质酶在PET表面的吸附速度更快且更稳定。分子动力学模拟也表明，偶联后的角质酶对PET膜的亲和力更强。这些结果表明，在角质酶的N端引入烷基链能够增强其与PET之间的相互作用，从而提高水解效果。