杂配型钌对香叶胺配合物:探索钌薄膜前体的合成途径

《Inorganic Chemistry》:Heteroleptic Ruthenium p-Cymene Amidinate Complexes─A Synthetic Endeavor to Unearth Precursors for Ru Thin Films

【字体: 时间:2025年10月22日 来源:Inorganic Chemistry 4.7

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  开发高效中性介质硝酸盐还原(NO3–RR)催化剂对同步净化硝酸盐和合成氨具有重要意义。本文通过水热法合成四种子二维钴中心[P4Mo6VO31]12?基晶态材料,其中化合物4在-0.7 V(vs. SHE)下实现89.65%法拉第效率和8.97 mg h?1 mgcat?1氨合成速率,展现出优异稳定性和氧化还原活性。研究扩展了多金属氧化物基e-NO3–RR催化剂的应用,并通过分子结构调控为可持续氨合成开辟新路径。

  
摘要图片

开发高效的中性介质硝酸盐还原(NO3RR)电催化剂对于同时实现硝酸盐治理和可持续氨(NH3)合成至关重要,但这一过程受到反应动力学缓慢的阻碍。在此,我们通过水热法设计并合成了四种新型的二维(2D)钴基沙漏形[P4Mo6VO31]12–晶体材料:(H2bimb)2[Co3{Mo6O15(HPO4)3(PO4)}2]·7H2O (1)、(H2bimb)2[Co3{Mo6O15(HPO4)3(PO4)}2]·16H2O (2)、[{Co(Hbimb)2}2][{Co(H2O)2}Co{Mo6O15(HPO4)2(PO4)2}2]·10H2O (3)以及(H2bimb)2[Co(Hbimb)2][{Co(H2O)2}2Co{Mo6O15(HPO4)2(PO4)2}·18H2O (4)(其中bimb = 1,3-双(1H-咪唑-1-基)苯)。这些材料具有可调的沙漏形[P4Mo6VO31]12–结构)。实验结果表明,化合物1–4在硝酸盐还原反应中均表现出更好的性能,其中化合物4在-0.7 V电压下具有优异的稳定性和出色的氧化还原活性,法拉第效率达到89.65%,氨合成速率为8.97 mg h–1 mgcat–1。这项工作扩展了基于多金属氧化物的电催化硝酸盐还原催化剂的应用范围,并为通过分子级结构调控实现可持续氨合成开辟了新的途径。

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