双工程设计的DPP聚合物：协同氢键作用与环融合机制，用于实现高迁移率的有机场效应晶体管

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Dual-Engineered DPP Polymers: Synergistic Hydrogen Bonding and Ring-Fusion for High-Mobility Organic Field-Effect Transistors

氢键与环融合协同优化DPP基聚合物电荷传输，合成P-HF、P-B和P-H进行比较。P-HF通过H-B增强分子间作用力及π-π堆积，R-F提升主链平面性和π共轭，实现5.02 cm2/Vs的迁移率，显著超越P-B（0.71）和P-H（2.13），成为高性能DPP聚合物范例。

　　

摘要

开发简单有效的分子设计策略以优化电荷传输迁移率仍然是高性能有机半导体领域的一个关键挑战。在本研究中，我们将氢键（H-B）和环融合（R-F）引入基于二酮吡咯并吡咯（DPP）的聚合物中，从而制备出一种新型材料P-HF。作为对比，我们还合成了一种参考聚合物P-B以及一种含有氢键的类似物P-H。H-B和R-F的协同效应显著增强了分子间和分子内的电荷传输，并优化了前线轨道能级：氢键增强了分子间相互作用，使得分子能够有序排列并实现更紧密的π–π堆叠；而环融合进一步放大了这些效应，同时提高了聚合物主链的平面性、扩展了π共轭结构，并优化了前线轨道能级。因此，P-HF的孔穴迁移率达到了5.02 cm² V^?1 s^?1，超过了P-B（0.71 cm² V^?1 s^?1）和P-H（2.13 cm² V^?1 s^?1），使其成为已报道的基于DPP的聚合物中性能最好的材料之一。这项工作表明，结合使用H-B和R-F是一种设计高迁移率共轭材料的可行策略，有望推动有机半导体的发展。这种双重工程策略特别适用于同时含有氢键位点和环融合主链的π共轭聚合物。

图形摘要

氢键（H-B）增强了分子间相互作用，使得分子能够有序排列。环融合（R-F）进一步强化了这一效应，同时扩展了π共轭结构并优化了能级。因此，同时具有H-B和R-F效应的聚合物P-HF的孔穴迁移率（μ_h）达到了5.02 cm² V^?1 s^?1，超过了仅含有氢键的聚合物P-H（2.13 cm² V^?1 s^?1）和参考聚合物P-B（0.71 cm² V^?1 s^?1）。这一性能使P-HF成为基于DPP的聚合物中迁移率最高的材料之一。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。