在TiO2-Ni(OH)2光阳极中，碳驱动的界面电荷重新分布用于从塑料和二氧化碳中生产甲酸

光电化学耦合废塑料改性与二氧化碳还原制备甲酸，通过超薄碳层调控Ni(OH)?/TiO?光阳极界面电子结构，实现高选择性（96.2% Faradaic效率）和高效协同转化（最大192.2% Faradaic效率），构建无外部偏压的PEC双电池系统。

　　

摘要

将光电化学（PEC）塑料重整技术与二氧化碳（CO₂）利用相结合，共同生产高附加值化学品，为减轻塑料污染和碳排放提供了一种有前景的策略。然而，要实现高选择性，仍需要具有高活性的塑料重整光阳极以及与CO₂还原光阴极的有效集成。在此研究中，我们在Ni(OH)₂-TiO₂（命名为Ni(OH)₂/C/TiO₂）光阳极中引入了一层超薄碳中间层，以调节其界面电子结构，从而将经过碱处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）转化为甲酸。优化后的光阳极产生的甲酸产量是未经改性的Ni(OH)₂/TiO₂的2.7倍，并且在0.4–1.2 V范围内保持了96.2%的稳定法拉第效率（FE）。通过原位表征和理论计算阐明了碳层的增强机制。碳层改变了光阳极的界面电荷分布，不仅促进了电荷转移，还增强了PET衍生物乙二醇的吸附，并稳定了关键中间体，从而实现了甲酸的高选择性。此外，我们还组装了一个稳定的PEC串联电池，在无外加偏压的情况下实现了PET和CO₂共同转化为甲酸，甲酸的法拉第效率达到了171.1%（在0.3 V时最高效率为192.2%）。本研究揭示了碳层在优化界面反应中的作用，为开发用于同时利用塑料和CO₂的综合PEC电池提供了指导。

图形摘要

碳中间层促进了Ni(OH)₂/C/TiO₂光阳极上的界面电荷重新分布，使得塑料重整与CO₂还原的光电化学耦合更加高效。这种PEC串联电池能够在无外加偏压的情况下选择性地生成甲酸，为塑料的可持续利用和温室气体的转化提供了一条新途径。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。