快速充电硬碳材料：一种完全有机的SEI层能够实现低配位界面环境，并加速钠离子（Na+）的脱溶剂过程

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Fast-Charging Hard Carbons: A Fully Organic SEI Enables Low-Coordination Interfacial Environments and Fast Na+ Desolvation

钠离子电池快充瓶颈源于硬碳阳极Na+脱溶剂化及SEI界面传输缓慢，本研究构建聚甲基丙烯酸基人工SEI，重构内Helmholtz平面Na+溶剂化环境，显著提升速率性能（5C时236 mA h/g）和循环稳定性（千次循环保持99%容量），并验证该SEI在锂离子电池中的有效性，揭示界面溶剂化结构对动力学的主导作用。

　　

摘要

快速充电能力成为钠离子电池（SIBs）实际应用的关键瓶颈，尤其是由于在硬碳（HC）阳极处Na⁺的脱溶剂化过程和界面传输速度较慢。本文对不同化学性质的固体电解质界面（SEIs）上的Na⁺脱溶剂化和传输动力学进行了全面研究。尽管富含无机物的SEIs通常被认为更有利于Na⁺的传输，但我们的研究结果表明，某些富含有机物的SEIs也能提供相当甚至更优异的动力学性能。基于这些发现，我们在商用硬碳（Type-1）上构建了一种基于Poly(MMA)的人工SEI，该SEI将Na⁺–DME的溶剂化层在内部亥姆霍兹平面重新组织为Na⁺–DME/Poly(MMA)的配位环境。这种界面重构显著提高了Na⁺的脱溶剂化和界面传输速度，使得商用Type-1硬碳电池在5 C电流下的放电速率达到了236 mA h g^?1，并且具有出色的循环稳定性（1000次循环后容量保持率为99%）。Poly(MMA)衍生界面的有效性在硬币型和水袋型全钠离子电池以及锂离子电池中都得到了验证。这项工作揭示了界面溶剂化结构在调控Na⁺动力学中的关键作用，超出了SEI中有机物/无机物比例的限制，为下一代快速充电钠离子电池的设计提供了新的范式。

图形摘要

完全由有机物组成的Poly(MMA) SEI重构了内部亥姆霍兹平面附近的界面配位结构，减弱了溶剂化作用，并加速了脱溶剂化过程。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。