人为源排放清单差异对全球空气质量及健康影响的模型评估：CEDS、CAMS与ECLIPSE的对比研究

《GeoHealth》：Impact of Anthropogenic Emission Estimates on Air Quality and Human Health Effects

本研究系统比较了CEDS、CAMS和ECLIPSE三大全球人为源排放清单在2015年关键污染物（BC、OC、NOx、NH3等）排放量的差异，并采用CESM2 CAM-chem模型量化其对PM2.5和O3浓度及健康效应的影响。研究发现不同清单导致的全球过早死亡估算差异显著，亚洲和非洲承担了80%的健康负担，凸显了排放清单不确定性对健康评估的关键影响。

　　

1 引言

空气污染对环境空气质量和人类健康产生重大影响，同时通过温室气体和短寿命气候胁迫因子（SLCFs）的排放驱动气候变化。根据政府间气候变化专门委员会（IPCC）第六次评估报告（AR6），人为引起的气候变化已在全球范围内影响天气和气候极端事件。人为活动排放的SLCFs包括黑碳（BC）、有机碳（OC）、氮氧化物（NO_x = NO + NO₂）、氨（NH₃）、一氧化碳（CO）、二氧化硫（SO₂）和非甲烷挥发性有机化合物（NMVOCs），这些物质改变了大气组成及相关地表通量。

人为排放清单是理解排放对环境和人类健康影响的关键工具，但清单存在局限性和差异，导致量化人为排放化学物质和气溶胶前体物对人类健康影响的不确定性。例如，尽管EDGAR等排放清单适用于大陆尺度研究，但与地面观测相比可能存在低估。此外，由于从所有国家收集数据的过程漫长，清单更新往往延迟，无法反映最新信息。处理方法论和数据覆盖范围（包括地理范围和排放活动类型）的差异也会导致清单间的不同。

过去的研究使用了社区排放数据系统（CEDS）、哥白尼大气监测服务全球人为排放（CAMS-GLOB-ANT）和评估短寿命污染物气候与空气质量影响版本6b（ECLIPSEv6b）等人为排放清单进行空气质量建模和分析。这些清单与健康影响评估结合，用于估计不同区域空气污染物的分布和程度。比较研究发现，CEDS和EDGAR等清单在物种年排放量上存在显著差异，例如在中国和印度等地区，CEDS的CO、BC和OC年排放量最高，而EDGAR最低。

人为空气污染对公共健康构成重大威胁，流行病学研究已发现室外空气污染与不良健康结果之间的关联，包括呼吸系统和心血管疾病相关的发病率和过早死亡。据估计，每年有700万人因室内外空气污染死亡，即使暴露水平较低，长期暴露对公共健康的影响也显著更大。过去研究报道，2015年全球因环境长期PM_2.5暴露导致的过早死亡估计为400万，许多研究记录了PM_2.5对人类健康的影响。

尽管已有研究探索了排放清单，但尚未有研究专门考察三种不同全球人为排放清单的使用导致的空气质量及其对人类健康影响的差异，并识别相关驱动因素。因此，本研究采用全球化学气候模型Community Atmosphere Model with chemistry version 6.0 (CAM-chem) within Community Earth System Model version 2.2.0 (CESM2.2)来量化全球人为排放对空气质量和人类健康的影响，重点比较CEDS、CAMS和ECLIPSE清单的差异，并评估这些清单估算的健康影响。

2 研究方法

2.1 全球人为排放清单

本研究使用了三种全球人为排放清单：CEDS v2021_04_21、CAMS v5.1和ECLIPSE v6b。CEDS提供1750年至2019年的历史人为排放，水平分辨率为0.5°纬度×0.5°经度，评估221个不同地理区域的排放，涵盖8种燃料类型和55个不同工业部门。CAMS是CEDS和EDGAR版本5的组合，提供2000-2022期间主要大气污染物和温室气体的排放。ECLIPSE使用国际应用系统分析研究所温室气体-空气污染相互作用与协同效应（GAINS）模型，提供1990年至2050年的排放数据，空间分辨率为0.5°纬度×0.5°经度。

2.2 CESM2 CAM-Chem模型模拟

使用NSF NCAR Community Atmosphere Model version 6.0 with chemistry (CAM-chem)，该模型是CESM2的一个配置，与Community Land Model (CLM) version 5.0耦合。CAM-chem使用Model for Ozone and Related chemical Tracers作为气相化学机制，表示对流层和平流层反应物种的详细氧化和反应路径。对于气溶胶微物理过程，CAM-chem使用4模态气溶胶模型（MAM4），包括爱根核、积聚核、初级碳和粗核模态。每个模态中的气溶胶粒径分布假设为对数正态分布。

为量化全球人为排放对空气质量建模的影响，运行了四个CAM-chem模拟，从2014年1月1日至2016年1月1日，水平分辨率为0.9°纬度×1.25°经度，使用不同人为排放清单。使用历史全球生物质燃烧排放（BB4CMIP）作为火灾排放，生物源排放使用Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature内部推导。CAM-chem每12小时与现代研究与应用回顾分析版本2气象数据集进行 nudging。使用第一年作为spin-up，其余用于结果分析。

2.3 人类健康效应计算

使用全球暴露死亡率模型（GEMM）计算区域和全球因长期环境表面PM_2.5暴露导致的过早死亡。GEMM预测与长期PM_2.5暴露相关的下呼吸道感染（LRIs）和非传染性疾病（NCDs）导致的非意外死亡。危险比（HR）函数针对每个经度、纬度、健康终点和5年年龄间隔组在每个水平模型网格框中计算。对于O₃诱导的死亡率，遵循先前研究计算与慢性阻塞性肺病（COPD）相关的O₃死亡率HR函数。

CAM-chem模型输出的PM_2.5和O₃浓度从原始分辨率0.9°纬度×1.25°经度降尺度到0.1°纬度×0.1°经度，以与总人口数和国家掩模的水平网格分辨率对齐。使用新发布的卫星衍生PM_2.5产品对CAM-chem模拟的PM_2.5浓度进行降尺度，通过调整PM_2.5浓度最小化模型与观测之间的负偏差。

使用2019年全球疾病负担（GBD 2019）的基线死亡率率（BMR）、网格化人口密度（POP）和HR计算过早死亡。生命损失年数（YLL）针对每个网格细胞、健康终点和年龄组计算。将全球分为11个区域基于国际货币基金组织（IMF）分类：中国、印度、美国、加拿大、东中欧、西欧、拉丁美洲、北非和中东、亚洲其他地区、撒哈拉以南非洲和世界其他地区。通过将每个模拟的每个网格细胞相加计算区域和全球年度健康负担。

3 结果

3.1 CEDS、CAMS和ECLIPSE在2015年排放的区域和全球空间模式比较

CEDS、CAMS和ECLIPSE在2015年的BC、OC、NO₂、CO、NMVOC、NH₃和SO₂的年总排放量存在显著差异。全球NO₂和CO的年总排放量在三个清单中一致，但BC、OC、NH₃和SO₂的排放量差异较大。CAMS的BC和NH₃全球年总排放量远低于CEDS，而ECLIPSE的BC排放略高于CEDS，OC排放与CEDS相当。SO₂排放方面，CAMS比CEDS高8%，ECLIPSE比CEDS低20%。

在O₃前体物如CO方面，CO占各自全球年总人为排放的比例在CEDS、CAMS和ECLIPSE中分别为56%、57%和58%。NMVOC的年总排放量在CEDS和CAMS之间一致，但ECLIPSE的NMVOC比CEDS低25%。NH₃排放方面，CEDS和CAMS之间存在较大差异，CAMS比CEDS低20%。PM_2.5前体物方面，全球BC年排放量在CEDS、CAMS和ECLIPSE中分别为6.0、4.8和6.4 Tg/年，OC分别为13.9、16.5和13.8 Tg/年。与CEDS相比，CAMS的全球BC年总排放量低21%，ECLIPSE高6%。OC排放方面，CEDS和ECLIPSE在2015年相当，但CAMS的OC排放比CEDS高约20%。

3.2 模型模拟与观测的验证

使用美国、中国、印度和欧洲的地面PM_2.5测量网络验证模型模拟。计算年度平均表面PM_2.5浓度，并使用归一化平均偏差（NMB）和皮尔逊相关系数（r）等统计技术比较观测数据和模型PM_2.5模拟。在所有三个排放清单中，欧洲、印度和中国的表面PM_2.5浓度一致低估，NMB值在欧洲为-43.3% (CEDS)、-43% (CAMS)和-50% (ECLIPSE)，在印度为-44.1% (CEDS)、-41.9% (CAMS)和-51.0% (ECLIPSE)，在中国为-66.1% (CEDS)、-53.5% (CAMS)和-75.3% (ECLIPSE)。在美国，模型表现较好，NMB值分别为-7.4% (CEDS)、+1.6% (CAMS)和-13.5% (ECLIPSE)。ECLIPSE在欧洲、印度和中国表现出最大的负偏差，但在美国显示出中等低估。

CESM2低估了源区的地表矿物粉尘排放，这种低估在东亚等地区尤为明显，观测到的粉尘水平显著高于模拟值。这种不确定性可能部分导致模型模拟的表面PM_2.2浓度低估。在早期版本的CAM-chem模型模拟中，使用ECLIPSE V5a清单的CAM5-Chem观察到由于较高的SOA水平导致表面PM_2.5浓度高估。类似的高估在CAM6-chem中持续存在，另一个可能原因是硫酸盐浓度的夏季高估，从而加剧了整体PM_2.5的高估。

与CEDS相比，ECLIPSE的PM_2.5前体物如NO₂、NMVOCs、NH₃和SO₂的排放量低得多（NO₂除外）。一致地，CEDS的NMB与ECLIPSE相比相对差异低-81%，而CAMS的NMB相对差异高+78%。不同排放清单的差异及其对气溶胶形成的影响严重影响气候模型中气溶胶的表征。

为验证CAM-chem模拟的O₃浓度准确性，使用了对流层臭氧评估报告（TOAR）II的地面O₃浓度。将模型从0.9°×1.25°经纬度网格重网格到2°×2°经纬度网格，并与TOAR比较。发现模型模拟的地面O₃浓度与TOAR观测值存在显著差异，模型高估了地面O₃浓度，CEDS、CAMS和ECLIPSE的平均偏差分别为6.6 ppbv、5.6 ppbv和2.4 ppbv。相关系数r分别为0.67、0.67和0.66。先前研究报道了类似的高估。

3.3 空气质量影响

研究了三种人为排放清单对2015年全球环境表面O₃、NO_x和PM_2.5浓度的影响。大多数CEDS排放源来自亚洲、欧洲和北美，ECLIPSE和CAMS也发现类似的空间模式。但O₃和PM_2.5的空间差异在CEDS和ECLIPSE之间比CEDS和CAMS之间更显著。

全球年平均表面O₃浓度由人为活动驱动，在CEDS、CAMS和ECLIPSE中分别为9.3、8.1和6.7 ppbv。表面O₃浓度在亚洲、北非和北美西海岸最高。表面O₃浓度的全球空间变异性主要由气象条件而非前体物如NO_x的空间分布驱动，因其较长的大气寿命。在所有三个清单中，NO_x的分布模式相当，全球平均浓度在CEDS、CAMS和ECLIPSE中分别为0.4、0.4和0.5 ppbv。在东亚一致观察到较高的NO_x浓度。

三个模拟显示表面PM_2.5的分布类似，在亚洲、非洲、南美、北美和澳大利亚浓度较高。发现由人为活动驱动的年平均表面PM_2.5浓度在印度负担显著，分别为13.8 (CEDS)、14.2 (CAMS)和11.1 (ECLIPSE) μg/m3，在中国分别为5.5 (CEDS)、8.0 (CAMS)和3.9 (ECLIPSE) μg/m3。印度平均贡献三个清单中人为活动 attributable PM_2.5浓度的43%。在南亚、东亚、非洲和南美观察到BC表面影响大，与先前研究一致。

对于CO，发现年度全球平均表面浓度在CEDS、CAMS和ECLIPSE中，影响多数在东亚。NMVOCs和NH₃的空间分布在所有清单中类似，在南美、非洲和东亚浓度升高。ECLIPSE模拟的NMVOCs浓度低于CAMS和CEDS，年平均为3.1 ppbv。在所有三个模拟中，SO₂浓度主要分布在亚洲（东部和南部），CAMS在东亚显示出较高影响。

3.4 对人类健康的影响

2015年全球PM_2.5和O₃诱导的过早死亡归因于人为活动，在CEDS、CAMS和ECLIPSE中分别为2.5 (95% CI: 2.1–3.1)、2.8 (95% CI: 2.4–3.4)和1.9 (95% CI: 1.6–2.4)百万。区域上，PM_2.5和O₃诱导的死亡率在中国、印度和ROA达到峰值。平均而言，中国在CEDS、CAMS和ECLIPSE中分别占全球总过早死亡的33.8%、38.9%和30.0%。印度在这些数字中分别占24.9%、23.2%和26.4%，而ROA在CEDS、CAMS和ECLIPSE中分别占15.4%、14.1%和15.2%。

比较清单间的PM_2.5诱导APDs，使用CEDS作为基线。区域上发现中国和美国与CAMS相比百分比差异最高，中国平均差异+41.5%，美国+22.8%。在CAMS中，NAME区域的PM_2.5 APDs百分比差异最低，为-10.8%。ECLIPSE通常显示较低百分比差异，在中国、东欧、拉丁美洲和西欧等地区有显著值，但SSA显示正百分比差异+13.6%。

区域上比较三个清单的O₃诱导死亡，观察到ECLIPSE的 discernible模式，O₃ APDs百分比差异与基线相比显著更大，中国显示最高差异-57.0%，ROW区域第二-48.1%。ECLIPSE在所有区域中总O₃ APDs最低。对于CAMS，所有区域的百分比差异小于10%。ECLIPSE和CAMS在ROW区域显示显著百分比差异，分别为-29%和-6%。

2015年与PM_2.5 + O₃相关的YLL计算为55.4 (95% CI: 50.6–64.1)、62.7 (95% CI: 54.5–70.6)和62.1 (95% CI: 45.2–85.4)百万年，分别用于CEDS、CAMS和ECLIPSE。CAMS的YLL显著高于基线，这种趋势在APDs中也可见。区域尺度上发现中国、印度和ROA在2015年PM_2.5死亡率最大，O₃诱导死亡率也类似。注意到CAMS清单的PM_2.5死亡率增加，在中国、美国和加拿大有显著意义，百分比差异分别为+42%、+23%和+12%。一致地，ECLIPSE在所有区域中百分比差异最大，全球年度PM_2.5诱导死亡低得多，最大差异在LATIN区域-28%，其次中国-24%。

调查经济差异对PM_2.5和O₃死亡率的影响，区分发展中国家和发达国家。发现发展中国家PM_2.5和O₃诱导死亡率人均（×10⁵）高于发达国家。2015年，全球PM_2.5 + O₃相关APD率人均（×10⁵）在发达国家为2.3 (95% CI: 1.9–2.8)、2.5 (95% CI: 2.1–3.0)和1.9 (95% CI: 1.5–2.2)每10万人，分别用于CEDS、CAMS和ECLIPSE。在发展中国家，全球PM_2.5 + O₃ APD率每10万人在CEDS、CAMS和ECLIPSE中分别为23.1 (95% CI: 19.5–28.5)、25.6 (95% CI: 23.0–31.2)和17.4 (95% CI: 14.8–21.2)。

在发达国家，ECLIPSE PM_2.5 + O₃相关APD率平均比CEDS低20.4%，而CAMS APD率比CEDS高7.2%。发现发展中国家PM_2.5 + O₃ APD率平均是发达国家的11倍，在三个清单中分别为9.9 (CEDS)、10.2 (CAMS)和9.3 (ECLIPSE)。与CEDS基线相比，ECLIPSE平均低17.2%，而CAMS高12.9%。

3.5 讨论

使用最先进的化学气候模型CAM-chem量化了2015年人为排放对表面空气质量和相关过早死亡的影响，基于三种常用排放清单CEDS、CAMS和ECLIPSE。2015年全球O₃相关死亡率 due to COPD估计为695,000 (95% CI: 445,000–948,000)、671,000 (95% CI: 429,000–915,000)和422,000 (95% CI: 263,000–600,000)死亡，分别用于CEDS、CAMS和ECLIPSE。使用CEDS和CAMS排放清单的估计与Anenberg et al. (2010)报道的700,000死亡一致，该研究使用EDGAR排放清单用于2000年。类似地，Lelieveld et al. (2015)也使用EDGAR排放进行2010年分析，他们报道全球年度142,000死亡，显著较低。而Silva et al. (2016)使用基于EDGAR数据的代表性浓度路径8.5 (RCP 8.5)排放清单，报道2005年470,000死亡，更接近使用ECLIPSE排放清单的估计。

全球PM_2.5诱导过早死亡 due to LRI和NCD在2015年估计为1.8 (95% CI: 1.7–2.1)、2.1 (95% CI: 2.0–2.5)和1.5 (95% CI: 1.4–1.8)百万，分别用于CEDS、CAMS和ECLIPSE。CEDS和CAMS的全球PM_2.5诱导死亡估计与Silva et al. (2016)一致，该研究估计2005年2.2 (95% CI: 1.0–3.3)百万APDs。然而，Anenberg et al. (2010)研究估计归因于人为PM_2.5的3.7百万APDs，显著高于所有三个估计。

先前研究也估计了PM_2.5 + O₃人为APDs为2.7 (Silva et al., 2016)和3.3 (Lelieveld et al., 2015)百万，分别用于2005年和2010年，接近本研究APDs估计2.5 (95% CI: 2.1–3.1)、2.8 (95% CI: 2.3–3.4)和1.9 (95% CI: 1.6–2.3)百万，分别用于CEDS、CAMS和ECLIPSE。

区域上，归因于人为PM_2.5 + O₃的过早死亡在中国记录为1.2百万 (Lelieveld et al., 2015)在2010年。比较而言，本研究估计0.9 (95% CI: 0.7–1.1)、1.1 (95% CI: 0.9–1.3)和0.6 (95% CI: 0.5–0.7)百万死亡，分别用于CEDS、CAMS和ECLIPSE。本研究估计印度归因于人为PM_2.5 + O₃的APDs在2015年为0.6 (95% CI: 0.5–0.8)、0.7 (95% CI: 0.5–0.8)和0.5百万 (95% CI: 0.4–0.7)，分别用于CEDS、CAMS和ECLIPSE。这些估计与Lelieveld et al. (2015)报道的类似，该研究估计印度人为PM_2.5 + O₃相关APDs为0.6百万在2010年。

Lelieveld et al. (2015)估计，当暴露于人为PM_2.5 + O₃时，印度和中国分别占总APD的41%和19%。类似地，Silva et al. (2016)发现2005年，暴露于PM_2.5 + O₃导致大多数死亡率发生在东亚(45%)和印度(20%)。

本研究结果与先前研究一致，当调查全球自然和人为排放时。发现Xiong, Partha, et al. (2022)报道的6.8百万 (95% CI: 6.0–7.6) APD在2015年，使用CEDS排放清单，虽然较高，可比于本