混合超级电容器通过结合不同的电极材料实现了优越的能量密度和功率密度，是储能领域的重要前沿[[1], [2], [3]]。它们的性能在很大程度上取决于先进的电极材料，其中层状双氢氧化物（LDHs）由于其高理论容量和可调的微观结构而成为有前景的候选材料。然而，LDHs存在一些局限性，包括低导电性、不稳定的电荷传输通道以及活性位点暴露不足。这些缺陷阻碍了氧化还原动力学，导致实际容量远低于理论值，并严重影响了循环稳定性——这成为广泛应用的主要瓶颈[[4], [5], [6], [7]]。因此，迫切需要创新解决方案来应对这些问题。
LDHs的一个关键局限性是在循环过程中容量显著衰减，主要是由于不可逆的结构变化[[8], [9], [10]]。虽然一些策略（如硫化[[11], [12], [13], [14], [15]]（通过S键形成提高稳定性，在5000次循环后容量保持率为87% [16]，在7000次循环后为90% [17]）和元素掺杂[[18], [19], [20], [21]]（通过M3?掺入改善电子性质，在10,000次循环后容量保持率为85% [22]）可以部分改善这一问题，但它们往往需要在导电性和工艺复杂性之间找到平衡。相比之下，复合结构调控提供了一种更简单且更有效的方法来提高循环性能。通过策略性地结合具有互补性质的形态，这种方法构建了具有优化电荷传输通道的坚固框架，从而抵抗结构崩塌。例如，赵等人开发了一种碳化钛和Ni-Co-Al-LDH的分子级复合材料。这种集成提高了整体活性位点的暴露和电解质的渗透性，在10,000次循环后仍保持82.3%的容量——比单独使用任一成分高出3到4倍[23]。同样，刘等人构建了一种与Co(OH)?晶格匹配的3D NiCo-LDH复合材料。利用Co(OH)?的稳定结构和NiCo-LDH的高比电容，这种协同组合显著提高了NiCo-LDHs的循环稳定性，在10,000次循环后仍保持88%的初始容量[24]。
LDH通常通过水热法合成。溶剂极性是决定LDH形态的关键因素[[25], [26], [27]]——例如，使用乙醇合成的NiCo-LDH会产生纳米片结构[28]，而水则会产生纳米针[29]，两者在表面性质和结晶度上存在显著差异。我们提出，构建结合纳米片和纳米针结构的复合材料可以协同调节表面电子态，从而改善电子传输并增强结构稳定性。这些结构的相互渗透预计会形成优化的离子通道，充分利用它们的组合氧化还原活性，从而提供优于纯NiCo-LDH电极的解决方案。
在这项研究中，通过两步水热法成功制备了一种具有片状和针状结构的NiCo-E2W1复合材料。得益于片/针复合结构的相互支持，该材料表现出显著提高的整体稳定性。同时，其较大的比表面积和优化的孔结构有效促进了电荷传输效率，并协同增强了氧化还原活性。组装的混合超级电容器表现出出色的综合性能：在1 A g?1电流下实现了477 F g?1的高比电容，在378 W kg?1电流下达到了78 Wh kg?1的高能量密度，并在5 A g?1电流下保持了82%的初始容量，循环寿命长达20,000次。这种高比电容和长循环寿命的结合使其在需要快速充放电能力的实际应用中具有显著价值；例如，它为电动汽车的再生制动、电网频率调节和便携式电子设备等场景提供了高性能的储能解决方案。NiCo-E2W1的成功制备不仅验证了复合结构工程在开发高稳定性电极材料中的有效性，还为设计高性能储能设备提供了经济可行的途径。
