《Journal of Energy Storage》：First-principles investigation to exploring the potential of AsB monolayer for Li-ion storage
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二维AsB单层作为锂离子电池阳极材料，通过密度泛函理论计算证实其具有低锂扩散能垒（0.343 eV）、强吸附位点（空心区域）及高稳定性。锂嵌入后保持金属导电性，理论容量555.84 mAh g?1，结构由As和B交替的蜂巢结构构成，具有可调电学特性。
阿卜杜勒瓦菲·德格达吉（Abdelwafi Degdagui）| 穆罕默德·哈苏恩（Mohamed Hassoun）| 哈蒂姆·拜达（Hatim Baida）| 卡马尔·阿西乌安（Kamal Assiouan）| 阿德纳内·阿尔胡内（Adnane Arhoune）| 穆斯塔法·埃尔哈德里（Mustapha El Hadri）| 法里德·本·阿卜杜勒瓦哈布（Farid Ben Abdelouahab）
摩洛哥特图安市姆哈内赫二世（M'Hannech II），邮政信箱2121，阿卜杜勒马利克·埃萨迪大学（Abdelmalek Essaadi University）科学学院凝聚态物理实验室
摘要
随着便携式电子设备和电动汽车的迅速发展，对高能量密度、长循环寿命和快速充放电性能的锂离子电池的需求日益增加。实现这些目标在很大程度上取决于先进阳极材料的设计。二维（2D）材料的大表面积、独特的结构特性和可调的电学性能引起了广泛关注。在本研究中，我们利用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算方法，系统评估了新型砷化硼（AsB）单层材料作为锂离子电池阳极材料的潜力。结果表明，AsB单层材料为锂原子提供了良好的结合位点，锂原子更倾向于吸附在空腔区域，并且在热力学和动力学上都非常稳定。锂在AsB单层材料中的转移效率很高，同时保持了其金属特性，从而确保了循环过程中的高导电性。锂原子在表面的扩散能垒仅为0.343 eV，表明其具有出色的充放电速率。AsB单层的理论比容量为555.84 mAh g?1，开路电压为0.39 V，这些特性使其成为一种性能优良的稳定阳极材料。这些结果凸显了AsB单层材料在推动下一代锂离子电池技术发展方面的巨大潜力。
引言
随着人们对能源危机和燃烧化石燃料造成的环境破坏日益关注，清洁可再生能源的生产和使用变得越来越重要。近年来，太阳能和风能等绿色可再生能源取得了显著进展，现已被视为化石燃料的最佳替代品之一。新型能源的兴起需要有效的绿色储能系统和技术[[1], [2], [3]]。经过多年的研发，日本索尼公司于1991年成功推出了首款商用可充电锂离子电池。
自那时起，锂离子电池已成为全球便携式电子设备和电动汽车的主要电源[[4], [5], [6], [7]]。毫无疑问，可充电锂离子电池是我们这个时代最重要的创新之一，它们彻底改变了我们的生活方式，使便携式可充电电子产品成为日常生活的一部分[[8]]。
2019年，诺贝尔化学奖授予了来自美国和日本的约翰·古迪纳夫（John Goodenough）、斯坦利·惠廷汉姆（Stanley Whittingham）和吉野彰（Akira Yoshino）三位杰出科学家，以表彰他们在发明可充电锂离子电池方面的革命性贡献。尽管这一荣誉来得稍晚，但实至名归。然而，目前使用石墨阳极的锂离子电池已基本达到了其理论能量密度极限，无法完全满足现代文明尤其是长续航电动汽车的需求[[10], [11], [12]]。
由于二维（2D）材料具有较大的表面积、快速的离子传输能力以及在充放电过程中出色的抗结构变形性能，它们成为储能系统（尤其是金属离子电池）中极具前景的候选材料[[13], [14], [15]]。研究人员研究了多种二维材料作为金属离子电池阳极的可能性，包括锗烯（germanene）[16]、h-BSi[17]以及基于硼的无机化合物（如硼烯[18]和过渡金属硼化物[19,20]），因为这些材料具有较高的理论容量、离子传输速度快且结构稳定。本研究特别关注AsB单层材料，因为它结合了硼和砷原子的优点。通过第一性原理计算进一步了解AsB的电化学特性，有助于推动下一代更优阳极材料的开发。
例如，尽管锗烯具有优异的电子迁移率，但其储能容量相对较低（约369 mAh g?1[16]）。相比之下，硼烯在锂离子电池中的储能容量可达1720 mAh g?1，在钠离子电池中为1830 mAh g?1，在镁离子电池中为1930 mAh g?1，在钙离子电池中为800 mAh g?1[21]。此外，硼（B）还与其他材料（如硅[Si]）结合，形成了适合用作金属离子电池阳极的新型二维材料[17,22]。
在本研究中，我们采用密度泛函理论（DFT）来探讨AsB单层材料作为可充电锂离子电池（LIBs）阳极的适用性。首先分析了原始AsB单层的结构和电学特性，随后研究了单个锂原子的吸附能、电荷转移以及部分态密度（PDOS）。进一步计算了其理论容量和开路电压（OCV）。研究结果表明，AsB单层材料在实际应用中可作为有效的锂离子电池阳极。
计算方法
所有计算均采用密度泛函理论（DFT）[[23], [24], [25]]进行，该理论通过Quantum ESPRESSO软件包实现[[26]]。在描述电子-离子核相互作用时使用了投影增强波（PAW）方法[[27]]，而电子交换相关效应则采用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函中的广义梯度近似（GGA）方法[[28]]。
平面波和电荷密度的截止能量设定为480 eV。
AsB单层的结构和电子特性
如图1所示，AsB单层材料具有弯曲的蜂窝状结构。其由交替排列的砷（As）和硼（B）原子构成二维六角晶格。侧视图展示了材料的弯曲形态，表明As和B原子分别位于不同的垂直平面上；俯视图则呈现出了独特的蜂窝图案。由于As和B原子的尺寸和电负性不同，这种弯曲现象主要是由这些差异引起的。
结论
通过密度泛函理论（DFT）模拟，我们研究了二维AsB单层材料作为锂离子电池（LIBs）阳极的潜力。研究结果表明，AsB单层材料具有低离子扩散能垒（低至0.343 eV）、良好的锂原子吸附性能以及较高的结构稳定性。其适中的理论比容量进一步证明了其在中等性能储能应用中的潜力。
作者贡献声明
阿卜杜勒瓦菲·德格达吉（Abdelwafi Degdagui）：负责撰写初稿、软件开发、方法论设计及概念构建。
穆罕默德·哈苏恩（Mohamed Hassoun）：负责数据可视化、软件开发、结果验证及方法论验证。
哈蒂姆·拜达（Hatim Baida）：负责撰写、编辑及内容审核，同时参与方法论验证。
卡马尔·阿西乌安（Kamal Assiouan）：负责软件开发、数据分析及数据管理。
阿德纳内·阿尔胡内（Adnane Arhoune）：负责数据分析及资源协调，同时参与结果验证。
穆斯塔法·埃尔哈德里（Mustapha El Hadri）：负责项目指导、结果验证及撰写与编辑工作。
法里德·本·阿卜杜勒瓦哈布（Farid Ben Abdelouahab）：负责数据分析、项目监督及结果验证。
利益冲突声明
作者声明：他们不存在任何可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。
致谢
