氧功能化碳纳米管介导大气O2活化增强电化学氧化降解水中磺胺甲恶唑的研究

《Journal of Environmental Management》：In-situ Ni and F co-doped sulfur vacancies rich photoresponsive AgIn 5S 8 mediated peroxymonosulfate activation for elimination of sulfamethoxazole in water

本综述系统阐述了氧功能化碳纳米管（OCNTs）在电化学氧化（EO）过程中协同活化大气分子氧（O2）以高效降解有机污染物的新策略。研究揭示了羰基（C=O）作为关键活性位点，通过形成表面-O2复合物直接氧化污染物，有效解决了传统EO技术能耗高、电极易失活等瓶颈问题，为发展可持续废水修复技术提供了新思路。

　　

亮点

CNT变体的形貌和结构比较

SEM和TEM图像（图1a和b）显示，OCNTs保持了管状形态，其尺寸与原始CNTs相当。拉曼光谱（图1c）在1348和1574 cm^-1处显示出两个宽谱带，分别归属于无序碳（D带）和石墨碳（G带）。D/G积分强度比（I_D/I_G）从原始CNTs的0.81增加到w-OCNTs的0.87，并进一步达到OCNTs的1.38，这表明表面氧化诱导了更多的结构紊乱。

结论

本研究证明，OCNTs与大气中的O₂协同作用，提高了电化学氧化过程的效率和可持续性，解决了传统系统能耗高和电极失活的问题。O₂的参与将电化学氧化系统（在1.0 V vs. SCE下运行）中的SMX矿化效率从13.3%提高到80.1%，这是通过抑制聚合副产物的形成实现的。C=O基团被确定为O₂结合和形成表面-O₂复合物的关键位点，这些复合物通过直接电子转移途径氧化SMX。DFT模拟揭示了C=O在促进O₂吸附、 fostering 表面-O₂复合物形成以及促进SMX氧化方面的关键贡献。外加正电场通过加强O₂与OCNTs表面的相互作用来促进O₂活化。这种空气增强策略减轻了电极污染，并在各种水体基质（包括高盐度和富含天然有机物的环境）中证明是有效的。