一种创新的一步水热法，用于制备Ta?O?/WS?@rGO异质结构，作为锂硫电池的涂层隔膜

《Materials Today Chemistry》：An innovative one-step hydrothermal approach for fabricating Ta 2O 5/WS 2@rGO heterostructure as a coated separator for Li–S batteries

Ta?O?/WS?@rGO异质结构作为高效功能隔膜显著提升锂硫电池循环稳定性与能量密度，在2.0C倍率下循环900次容量保持618mAh/g，E/S比为6.0时能量密度保留7.8mAh/cm2。

　　锂-硫（Li–S）电池因其高理论能量密度而被视为未来能源存储的重要候选技术。这种电池采用轻质金属锂和成本低廉的硫作为电极材料，理论上可以达到2500 Wh/kg的能量密度，远高于目前主流的锂离子电池。然而，尽管其潜力巨大，Li–S电池在实际应用中仍面临诸多挑战，其中最显著的问题是“穿梭效应”（shuttle effect）和缓慢的电化学动力学（electrochemical kinetics）。穿梭效应是指在充放电过程中，多硫化物（LiPSs）从正极迁移至负极，导致电池容量衰减和性能不稳定，而缓慢的电化学动力学则限制了电池的充放电速率和整体效率。

为了解决这些问题，研究人员提出了一系列创新方案，包括改进正极材料、优化电解液、设计多功能粘结剂以及开发新型的隔膜材料。隔膜在Li–S电池中起着至关重要的作用，它不仅需要物理隔离正负极，还要具备良好的化学吸附能力以抑制多硫化物的穿梭效应。此外，隔膜还应具有良好的导电性，以促进电子转移，提高电池的电荷传输效率。近年来，多种异质结构（heterostructure）被引入Li–S电池中，以增强其性能。例如，Co?O?/ZnO、Co?S?–CoO、WO?/W?C、MoP/MoS?、TiO?–TiN、Bi?S?–MoS?、WS?-WO?、TiS?/TiO?/MXene以及CNTs/CNFs/Ni-Co等异质结构被广泛研究，这些材料通过物理吸附和化学键合来捕捉和固定多硫化物，从而提高电池的循环稳定性。

然而，大多数异质结构的制备过程较为复杂，通常需要多步骤合成，包括高温处理和剧烈反应条件，这不仅增加了制造成本，还可能影响材料的结构和性能。因此，寻找一种简单、高效且成本低廉的异质结构合成方法成为研究的重点。在此背景下，本研究提出了一种基于Ta?O?/WS?@rGO异质结构的新型隔膜材料，通过一步水热法合成，显著简化了制备过程。

Ta?O?/WS?@rGO异质结构的制备方法是将超细的Ta?O?纳米颗粒沉积在WS?纳米片表面，并在含有还原氧化石墨烯（rGO）的溶液中进行水热反应。水热法是一种在高温高压下进行的合成方法，可以有效控制材料的形貌和结构，从而获得高质量的异质结构。该方法首先将一定量的WCl?、TaCl?和CH?CSNH?溶解在去离子水中，随后加入一定浓度的GO溶液，经过离心、洗涤和高温处理后，最终得到Ta?O?/WS?@rGO异质结构。通过这种一步水热法，研究人员成功地将Ta?O?和WS?结合在一起，并利用rGO的高导电性和机械稳定性，提高隔膜的整体性能。

在Li–S电池中，Ta?O?/WS?@rGO异质结构作为隔膜材料表现出优异的性能。计算结果表明，Ta?O?能够有效锚定多硫化物，减少其在电解液中的溶解，从而抑制穿梭效应。而WS?则因其高导电性，能够增强电子转移效率，提高电池的电荷传输能力。此外，Ta?O?和WS?之间的异质界面可能有助于多硫化物的捕获、分散和转化，从而进一步提高电池的循环性能。实验结果显示，采用Ta?O?/WS?@rGO作为隔膜的Li–S电池在2.0C电流密度下，经过900次循环后仍能保持618 mAh/g的比容量，表现出优异的长循环稳定性。在280次循环后，电池仍能保留7.8 mAh/cm2的能量密度，即使在较高的硫含量（7.3 mg/cm2）和（E/S）比值（6.0 μL/mg）下，也能维持较高的能量存储效率。

此外，Ta?O?/WS?@rGO异质结构在Li–S电池中还具有良好的机械性能，能够保护锂负极免受多硫化物的侵蚀，从而延长电池的使用寿命。与传统的非极性碳材料相比，Ta?O?/WS?@rGO异质结构能够有效吸附多硫化物，而纯金属氧化物或硫化物则缺乏足够的活性位点，无法捕获所有多硫化物。因此，Ta?O?/WS?@rGO异质结构在Li–S电池中具有独特的优势，不仅可以提高电池的循环性能，还能增强其能量密度和安全性。

本研究的成果表明，通过一步水热法合成的Ta?O?/WS?@rGO异质结构在Li–S电池中具有广泛的应用前景。这种材料的制备过程简单，能够大规模生产，并且易于与现有的电池制造工艺相结合。同时，Ta?O?/WS?@rGO异质结构的性能表现优于传统隔膜材料，其在抑制穿梭效应、提高电荷传输效率和增强机械保护方面均表现出色。这些特性使得Ta?O?/WS?@rGO异质结构成为一种理想的隔膜材料，能够显著提升Li–S电池的整体性能。

综上所述，本研究通过一步水热法成功合成了Ta?O?/WS?@rGO异质结构，并将其应用于Li–S电池中，取得了显著的成果。该材料不仅能够有效吸附多硫化物，减少其在电解液中的溶解，还能提高电子转移效率，增强电池的电荷传输能力。同时，Ta?O?/WS?@rGO异质结构的机械性能也能够保护锂负极，延长电池的使用寿命。这些优势使得该材料在Li–S电池中具有重要的应用价值，有望成为未来高能量密度电池的重要组成部分。