铁锰氧化物与生物炭的宽pH范围协同效应对水体中四环素和Cu2+的双功能吸附研究

《Separation and Purification Technology》：Multiscale synergistic effect of Fe/Mn oxides and biochar on bifunctional adsorption of tetracycline and Cu2+ in water at a wide pH range

本文推荐一种利用废弃菌棒制备的磁性双功能生物炭（FMBC），通过Fe/Mn双金属改性协同优化多级孔结构并赋予材料超顺磁性，实现在宽pH范围（2-12）内高效同步吸附四环素（TC）和Cu2+。研究表明FMBC在复合污染体系中对TC和Cu2+的吸附量分别达14.53 mg·g?1和4.97 mg·g?1，且经5次循环后去除率仍保持93.38%以上。密度泛函理论（DFT）计算揭示了其通过金属-碳电子耦合、化学络合与物理吸附的协同机制，为治理抗生素-重金属复合污染提供了新策略。

　　

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材料

Cu(NO₃)₂·3H₂O（99%）、Fe(NO₃)₃·9H₂O（98.5%）、KMnO₄（99%）、HNO₃（65%）、NaOH（96%）购自国药集团化学试剂有限公司。四环素（TC，98%）购自上海麦克林生化科技有限公司。以上试剂均为分析纯。H₃PO₄（98%）和乙腈（CH₃CN）（99%）为色谱纯，购自赛默飞世尔科技（中国）有限公司。所有实验用水均为超纯水。

废弃菌棒

本研究所用废弃菌棒由吉林省某食用菌生产基地提供。

BC和FMBC的表征

生物炭和铁锰改性生物炭的X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、磁滞回线（VSM）、N₂物理吸附-脱附等温线、孔径分布和Zeta电位分别如图1a-f和S1–3所示。BC和FMBC1–4的XRD谱图如图1a所示。与原始BC相比，FMBC1–4显示出不同的衍射峰，表明存在铁锰氧化物。随着铁锰负载比的改变，这些峰逐渐减弱。

结论

本研究通过热解废弃菌棒制备生物炭，并采用共沉淀法负载铁锰氧化物，成功制备了一种新型磁性生物炭复合材料。吸附实验和理论计算表明，铁锰氧化物掺杂提高了生物炭对四环素（TC）和Cu²⁺的吸附能力。批量吸附实验揭示，TC和Cu²⁺在FMBC上的吸附具有pH依赖性，并符合准二级动力学模型和Langmuir模型。密度泛函理论（DFT）计算被用于分析不同pH条件下TC的分子构型和静电势（ESP），以及TC和Cu²⁺在BC和FMBC表面不同吸附构型下的吸附能和电荷转移。