电离辐射协同过氧化氢降解萘的增效机制及响应面优化研究

《Separation and Purification Technology》：Synergistic effect of naphthalene degradation by ionizing radiation combined with hydrogen peroxide

本综述系统探讨了γ射线辐射与H2O2协同降解萘（NAP）的增效机制，通过响应面法（RSM）优化关键参数（初始浓度、吸收剂量、H2O2浓度），揭示·OH自由基主导的伪一级动力学降解路径。研究为多环芳烃（PAH）污染治理提供了高效、低化学残留的先进氧化技术（AOP）方案，对环境污染风险管控具有重要实践意义。

　　

模型验证与因子显著性

通过设定初始NAP浓度（X₁ = 7.5 mg/L，步长ΔX₁ = 2.5 mg/L）、吸收剂量（X₂ = 0.4 kGy，步长ΔX₂ = 0.2 kGy）和H₂O₂添加量（X₃^** = 10 mg/L，步长ΔX₃ = 10 mg/L）三个变量，探究其对NAP去除率（Y₁）和总有机碳（TOC）去除率（Y₂）的影响。各实验点设计与结果见表2。

NAP去除率（Y₁）的二次回归模型统计显著性显著（p < 0.01），预测精度高（R² = 0.946）。吸收剂量（X₂）对Y₁的线性效应最强（系数=0.66），而H₂O₂（X₃）通过促进·OH自由基生成显著提升降解效率。在最优条件（X₁ = 5 mg/L，X₂ = 0.6 kGy，X₃ = 20 mg/L）下，NAP去除率高达99.51%；而TOC去除率在中等条件（X₁ = 7.5 mg/L，X₂ = 0.6 kGy）下达到峰值31.19%。

机制研究

动力学分析表明NAP降解符合伪一级动力学模型（R² > 0.98）。中间产物鉴定显示，降解路径涉及羟基化反应（如生成萘酚），最终矿化产物为小分子羧酸。H₂O₂的加入有效强化了·OH自由基链式反应，但过高浓度可能引发自由基猝灭，反而抑制矿化效率。

结论

本研究通过响应面法（RSM）优化了γ辐射协同H₂O₂降解NAP的工艺，主要结论如下：（1）吸收剂量是降解效率的主导因素，H₂O₂通过增强·OH自由基生成显著提升TOC去除率；（2）初始NAP浓度超过10 mg/L会降低处理效率；（3）降解过程符合伪一级动力学，中间产物包括羟基化衍生物，最终矿化为羧酸类物质。该工作为新兴污染物的辐射降解技术优化提供了可靠方法论框架。