通过洪德规则稳定的三重硫自由基对，用于超快锂硫电池

《Journal of the American Chemical Society》：Triplet Sulfur Radical Pairs Stabilized through Hund’s Rule for Ultrafast Lithium–Sulfur Batteries

硫自由基对通过铁磁表面多硫分子自发分解形成，其平行自旋配对产生超稳定的 triplet 状态，使锂硫电池在8.0 C电流密度下仍保持728 mAh/g高容量，实现100倍动力学加速。

　　

硫自由基是具有高度反应性的中间体，能够显著加快锂硫电池中的反应速率。然而，其内在的不稳定性限制了它们的应用范围。在本研究中，我们通过结合电子顺磁共振（EPR）和同步辐射技术，证实了超稳定三重态硫自由基对（[S_x·^– – S_x·^–，其中 x = 2, 3, 4]）的形成。这些自由基对是在多硫化物分子在铁磁表面自发分解过程中产生的，此时硫自由基会采用平行的自旋排列，并根据洪德规则形成稳定的三重态。这些自由基使得硫的转化速率大幅提升，与传统多硫化物分子相比，反应速率提高了100倍。利用这些三重态硫自由基对，锂硫电池在高达8.0 C的超高电流密度下仍能实现728 mAh g^–1的显著放电容量，同时具有较高的硫负载量和稀薄的电解液。值得注意的是，这是迄今为止报道的在超快充放电速率下的最高放电容量。