基于导电MOF的双原子电催化剂的理性设计，用于选择性氨合成

《Journal of the American Chemical Society》：Rational Design of Conductive MOF-Based Diatomic Electrocatalysts for Selective Ammonia Synthesis

双原子催化剂在氨选择性合成中的应用及电池性能研究。通过设计可调Cu/Ni比例的导电金属有机框架（cMOF）平台催化剂，实现了高选择性的氨合成（>200 mg h?1 mgcat?1）和750 mA cm?2电流密度下的高效催化。所开发催化剂组装的电池功率密度达35.6 mW cm?2，展示了导电MOFs在靶向DACs开发中的潜力。

　　

双原子催化剂（DACs）在实现特定催化性能方面，最近受到了比单原子催化剂（SACs）更多的关注。然而，它们的合理设计与合成仍然具有挑战性。在这里，我们通过开发一种水稳定的导电金属-有机框架（cMOF），其中Cu和Ni的含量可以调节（Cu_xNi_y-DBCO），作为平台催化剂，证明了设计用于从硝酸盐高效选择性合成氨的DACs的可行性。这种cMOF明确的双原子结构以及可调节的金属成分使得能够系统地识别活性双原子物种，并阐明硝酸盐还原的机制。基于这一理解，我们成功设计并合成了一种目标DACs催化剂（Cu_98.5Ni_1.5-DBCO），在电流密度大于750 mA cm^–2的条件下，其选择性达到单位浓度下的氨产率为200 mg h^–1 mg_cat^–1（3.5 mmol h^–1 cm^–2）。将这种优化的DACs作为正极的Zn–NO₃^–电池能够提供35.6 mW cm^–2的功率密度，这突显了导电MOFs在开发工业电催化用目标DACs方面的潜力。