用于有机半导体分子掺杂的全原子反应蒙特卡罗分子动力学方法

《Journal of Chemical Theory and Computation》：All-Atom Reactive Monte Carlo Molecular Dynamics for Molecular Doping in Organic Semiconductors

本研究提出一种基于反应性蒙卡洛分子动力学（RMCMD）的原子级计算方法，通过密度泛函理论参数化掺杂反应，结合极化效应和电荷转移复合物模型，定量分析有机半导体掺杂效率。在非晶态聚（3-己基噻吩）体系中验证了该方法的有效性，并作为LAMMPS固定程序公开代码。

　　

有机半导体（OSCs）中分子掺杂的计算研究面临着多种相互竞争的长度和时间尺度挑战。我们提出了一种全原子反应蒙特卡罗分子动力学（RMCMD）方法，用于定量确定OSCs中的分子掺杂效率。该方法采用Metropolis准则来描述掺杂反应，该准则基于密度泛函理论（DFT）对掺杂分子和中性分子物种的能量及原子部分电荷进行计算而得到参数化。RMCMD方法中考虑了极化子效应，以实现掺杂过程中的几何重组，包括环间二面角的平坦化。此外，还扩展了部分电荷转移状态的计算，以便能够包含电荷转移复合物。为了验证该方法的有效性，我们计算了在非晶态结构中掺杂了2,3,5,6-四氟-7,7,8,8-四氰喹诺二甲烷的聚（3-己基噻吩）体系的掺杂效率及其径向分布函数。该方法作为LAMMPS软件中的一个插件实现，并已在GitHub上公开发布。