含有AgI的富氮石墨碳氮化物纳米片多功能异相催化剂：基于Box-Behnken设计的光催化降解性能优化

《Langmuir》：Multifunctional Heterocatalyst of AgI-Incorporated Nitrogen-Enriched Graphitic Carbon Nitride Nanosheet: Photocatalytic Degradation Performance and Optimization via Box-Behnken Design

半导体光催化技术中，AgI/g-C3N5异质结的合成及其在罗丹明B和氯胺T降解中的应用研究。通过热聚合3-氨基-1H-1,2,4-三唑制备氮富集g-C3N5，固相法负载AgI纳米颗粒构建结晶多孔异质结材料。降解效率达96.5%（RhB/24min）和82.8%（CT/120min），伪一级动力学与矿化率超50%，循环稳定性优异，证实Ⅱ型异质结机制中h+和O2•-主导活性。

　　

半导体介导的光催化技术已成为废水处理的一种有前景的策略。在各种光催化剂中，无金属的二维三嗪基聚合物——特别是石墨碳氮化物（g-C₃N₅）因其多功能特性而引起了广泛的研究兴趣。本研究通过3-氨基-1H–1,2,4-三唑的热聚合反应，合成了一种富含氮的石墨碳氮化物形式，该材料具有较低的C/N比，并且用三唑基团替代了传统的三嗪单元。随后，通过一种简便的固态方法将高结晶度的碘化银（AgI）纳米颗粒引入其中，从而对其异质结构进行了战略性改造。物理化学表征证实了这种异质结构半导体材料（AgI/g-C₃N₅或AICN）具有结晶性、多孔性和对可见光的响应性。光致发光分析证明了该异质结构的电荷分离效率得到了提升，电化学研究也进一步验证了这一结果。使用罗丹明B（RhB）这种色素染料和氯胺T（CT）这种药物衍生物进行的光催化降解实验表明，在20 wt%的AgI/g-C₃N₅复合材料（20AICN）中，光催化效率最高——在可见光照射24分钟后，RhB的降解率达到96.5%，CT的降解率达到82.8%。通过Box-Behnken设计和响应面方法对工艺进行了优化，确定了最佳操作参数：污染物浓度为10 ppm，光催化剂用量为1 g L^–1，pH值为中性（7），相应的光照时间为24分钟（RhB）和120分钟（CT）。实验结果与预测结果之间存在很强的相关性（R² > 0.991）。动力学分析表明降解过程遵循伪一级动力学规律，矿化研究显示这些污染物的总有机碳（TOC）去除率超过50%。可回收性测试证实了20AICN光催化剂的优异光稳定性，在连续七次光催化循环后其光腐蚀现象不明显。清除实验表明，超氧阴离子（O₂^•–）和光生空穴（h⁺）是导致降解的主要活性物种。这些发现，结合Mott–Schottky分析结果，支持了该降解过程是由II型异质结光催化机制所主导的。