拓扑绝缘体与二维磁性绝缘体界面处莫尔-狄拉克费米子的出现

《ACS Nano》：Emergence of Moiré Dirac Fermions at the Interface of Topological and 2D Magnetic Insulators

在Bi?Se?表面制备二维铁基二卤化物异质结，形成可调谐Moiré超晶格。通过STM和ARPES发现复制的Dirac锥及M?i点能隙，证实磁场Moiré势对拓扑表面态的影响，为拓扑超导性和量子反常霍尔效应提供新平台。

　　在二维材料领域，近年来关于莫尔超晶格（moiré superlattices）的研究取得了重要进展。特别是通过将两种二维范德华（van der Waals, vdW）材料以特定角度堆叠后形成的莫尔图案，能够显著改变电子结构，从而展现出丰富的强关联电子行为。这种现象在石墨烯的“魔角”堆叠中尤为突出，其引发的非常规超导性和莫特绝缘体等特性引起了广泛关注。然而，将莫尔效应引入拓扑绝缘体（topological insulators, TIs）表面的研究仍处于起步阶段，尚未有系统的实验验证。拓扑绝缘体的表面态具有自旋-动量锁定（spin-momentum locking）的特性，并且受到时间反演对称性（time-reversal symmetry）的保护，这使得其在自旋电子学和量子计算中具有潜在的应用价值。而当这些表面态与磁性或超导性物质接触时，可能会引发量子反常霍尔效应（quantum anomalous Hall effect）和马约拉纳费米子（Majorana Fermions）等新型物理现象。因此，探索莫尔超晶格对拓扑绝缘体表面态的影响，成为当前凝聚态物理研究的热点之一。

在本研究中，我们通过将二维范德华磁性绝缘体FeX?（其中X为Cl或Br）直接生长在拓扑绝缘体Bi?Se?（BS）表面，成功构建了一种具有可控莫尔超晶格的异质结构。这一方法不仅实现了莫尔图案的形成，还允许通过选择不同的FeX?薄膜来调节莫尔超晶格的周期性和对称性。FeX?作为一种新型的二维磁性材料，其单层结构展现出较大的带隙（3–5 eV），并且具有潜在的磁序调控能力。通过扫描隧道显微镜（scanning tunneling microscopy, STM）和角度分辨光电子能谱（angle-resolved photoemission spectroscopy, ARPES）等先进实验手段，我们对这种异质结构的电子特性进行了系统研究，并首次在实验上揭示了莫尔超晶格对拓扑绝缘体表面态的调控作用。

STM的高分辨率成像显示，FeX?薄膜在Bi?Se?表面形成了具有特定周期性的莫尔图案。例如，FeCl?（FC）在Bi?Se?上生长时，其莫尔周期为2.88 nm，而FeBr?（FB）的周期则扩大至4.43 nm。这种周期性的变化与两种材料之间的晶格失配密切相关，表明通过调控薄膜材料的种类，可以灵活地调整莫尔超晶格的结构特征。此外，STM图像还揭示了不同偏压条件下莫尔图案对称性的变化。当偏压接近Bi?Se?的狄拉克点时，莫尔图案的对称性由六边形转变为三角形，这一现象与Bi?Se?和FeX?各自的晶格对称性以及莫尔超晶格的形成机制密切相关。

ARPES测量进一步证实了莫尔超晶格对拓扑绝缘体表面态的深刻影响。在FeX?/Bi?Se?异质结构中，我们观察到了一系列复制的狄拉克锥（Dirac cones），这些狄拉克锥的波矢量与莫尔超晶格的周期相匹配。在FC系统中，复制的狄拉克锥以0.25 ??1的波矢量偏移，而在FB系统中，该偏移量为0.17 ??1。这些结果表明，莫尔超晶格不仅复制了拓扑绝缘体的电子结构，还对其能带特性产生了显著的调控作用。同时，我们发现，在莫尔超晶格的交点处（即M??点），存在小的能隙，而这些能隙的出现与时间反演对称性的破坏密切相关。这与理论预测一致，即当莫尔势具有磁性成分时，M??点的对称性保护会被打破，从而导致能隙的形成，而Γ?点的对称性仍然保持完整，因此仍然保持无能隙的狄拉克锥特性。

这一发现具有重要的物理意义。首先，它表明通过引入磁性莫尔势，可以有效地调控拓扑绝缘体表面态的电子行为，从而激发新的拓扑相变。例如，时间反演对称性的破坏可能导致拓扑超导性（topological superconductivity）或高陈数绝缘体（high Chern number insulator）等新型拓扑相的出现。此外，莫尔超晶格还可能诱导非共线磁序（noncollinear magnetic textures）等复杂磁结构，为研究拓扑磁性提供了新的平台。这些现象的出现，进一步拓展了拓扑绝缘体在量子材料和量子计算中的应用前景。

值得注意的是，莫尔超晶格对电子态的影响不仅限于能带结构的改变，还可能引发强关联电子行为的增强。例如，在传统莫尔系统中，由于能带的交叠和能隙的形成，电子态的密度会显著增加，从而为强关联效应的产生提供了条件。在本研究中，我们观察到在莫尔交点处的能隙打开，这可能是由于磁性莫尔势的引入导致了电子态之间的相互作用增强。这种相互作用可能进一步促进拓扑超导性或自旋轨道耦合（spin-orbit coupling）增强的物理现象。同时，由于Bi?Se?的表面态具有较高的电子密度和低的电子速度，这使得莫尔超晶格的调控作用更加显著。

此外，我们的实验还揭示了莫尔超晶格对磁性调控的响应机制。在FeBr?/Bi?Se?异质结构中，我们观察到磁性莫尔势对电子态的影响主要体现在对称性保护的破坏和能隙的形成上。例如，在K??点附近，我们发现电子态的交叠非常接近费米能级，这表明该区域的能隙可能难以被当前的实验分辨率所捕捉。然而，在M??点附近，我们清晰地观察到了电子态的展宽，这一现象与能隙的形成高度相关。通过进一步分析这些展宽的宽度，我们推测这些能隙的大小约为15–20 meV，这与理论预测的磁性莫尔势的强度一致。这些结果不仅为磁性莫尔势对拓扑表面态的影响提供了实验证据，也为理解强关联电子系统在莫尔超晶格中的行为奠定了基础。

我们还注意到，莫尔超晶格对拓扑绝缘体表面态的调控作用可能与材料的磁序有关。FeX?单层的磁序尚未完全确定，但已有研究表明，其在二维极限下可能具有较高的居里温度（Curie temperature），例如，FeBr?的居里温度可能达到210 K，而FeCl?可能达到165 K。这些数值远高于其体相的奈尔温度（Neel temperature），表明二维极限下FeX?的磁序可能更加稳定。然而，目前对于单层FeX?的磁序类型仍存在争议，部分实验结果表明其在某些条件下可能表现出铁磁性，而在其他条件下则为反铁磁性。这种磁序的不确定性使得进一步研究其在莫尔超晶格中的作用变得尤为重要。

在本研究中，我们通过结合STM和ARPES实验，首次在实验上观察到了磁性莫尔势对拓扑绝缘体表面态的调控作用。这一发现不仅填补了拓扑绝缘体与磁性莫尔势结合的实验空白，还为未来研究拓扑超导性和高陈数相提供了新的思路。此外，我们还观察到莫尔超晶格对电子态密度的增强作用，这可能有助于提升表面电子与声子之间的耦合强度，从而促进拓扑超导性的形成。在传统拓扑绝缘体中，表面电子-声子耦合已被认为是异常微弱的，但在莫尔超晶格中，由于电子态密度的增加，这种耦合可能会显著增强，从而为实现拓扑超导性提供了新的途径。

通过本研究，我们不仅验证了磁性莫尔势对拓扑绝缘体表面态的调控作用，还展示了如何通过选择不同的FeX?薄膜来实现对莫尔超晶格的精确控制。这一方法为未来研究拓扑莫尔异质结构提供了重要的实验基础。进一步的研究可以围绕如何优化莫尔超晶格的周期性和对称性，以增强电子关联效应，并探索其在量子计算和自旋电子学中的应用潜力。此外，随着实验分辨率的提升，我们有望更深入地理解磁性莫尔势对拓扑表面态的具体作用机制，以及其如何影响电子态的分布和相互作用。

总之，本研究通过构建FeX?/Bi?Se?异质结构，首次在实验上揭示了磁性莫尔势对拓扑绝缘体表面态的调控作用。这一发现不仅拓展了拓扑绝缘体在量子材料领域的研究边界，还为探索强关联电子系统在莫尔超晶格中的行为提供了新的实验平台。未来的研究可以进一步优化莫尔超晶格的结构，探索其在拓扑超导性、高陈数相和非共线磁序等方面的潜在应用。同时，随着实验技术的进步，我们有望在更广泛的材料体系中实现拓扑莫尔异质结构的可控合成，从而推动量子材料领域的进一步发展。