非平衡动力学与光学物质系统的非高斯波动：伪旋转现象的体现

《ACS Nano》：Non-Equilibrium Dynamics and Non-Gaussian Fluctuations of an Optical Matter System Manifesting Pseudorotation

纳米颗粒光子物质系统在非高斯集体运动中的准旋转行为研究

　　

高斯波动是处于热平衡状态的系统固有的特性，也是通过线性响应关联的近平衡系统的基本原理。我们最近引入了一种高斯（波动）近似方法，以证明在多粒子过阻尼非平衡系统中，熵产生率与功率耗散是相等的。所研究的光学物质（OM）系统中的纳米粒子成分的波动通过其集体运动模式来表征，这些波动满足高斯近似。在这里，我们报告了一种在另一种OM系统中表现出的强非高斯行为的集体模式和运动。通过实验和模拟，我们发现这种集体运动是水中过阻尼且非保守的8银纳米粒子OM结构的伪旋转。该OM系统具有D₂点群对称性（在二维空间中），并在不同的温度和溶液离子强度下处于非平衡稳态（NESS）。我们开发了一种加权主成分分析（w-PCA）和无状态不可逆VAMPnet（通过神经网络求解的马尔可夫过程变分方法）来识别纳米粒子的集体运动模式及其动力学的时间尺度，包括伪旋转。我们发现，外部四个粒子对内部四个粒子施加的限制对伪旋转动力学有显著的温度依赖性。我们将随着温度升高而出现的动力学反直觉变化——从单峰高斯分布变为具有相同平均值的双峰分布——归因于粒子间相互作用的隐含性质和由此产生的力。我们在模拟的每个时间步骤中确定的非保守力场是这些非平衡多体相互作用OM系统的固有特征。我们预计，我们的w-PCA+VAMPnet方法将在研究复杂过阻尼和非平衡系统的集体运动以及其他系统（如簇状液体，例如液态硫）中的粒子动力学方面发挥作用。