在1T-TaS2纳米片网络中，掺杂的Pt单原子与基底平面位点之间的相互激活作用实现了高效的水素演化

《ACS Nano》：Mutual-Activation between Doped Pt-Single-Atoms and Basal-Plane Sites in 1T-TaS2 Nanosheets Networks for Highly Efficient Hydrogen Evolution

通过化学气相沉积结合电化学沉积制备Pt-SAs共掺杂1T-TaS?纳米片催化剂，其垂直纳米片结构提供丰富活性位点，低电负性Ta调控电子结构，使催化剂在HER中过电位和塔菲尔斜率与Pt/C相当，质量活性却高40倍，密度泛函理论揭示了Pt-SAs与TaS?的协同激活机制。

　　

将单个原子（SA）掺杂到具有催化活性的基底中，可以使这些原子和基底共同参与催化反应（例如，氢气演化反应（HER）），从而显著提高整体性能。半导体过渡金属硫族化合物（TMDCs），尤其是MoS₂，被选为活性基底；然而，它们有限的边缘活性位点以及SA的电子调控能力不足限制了其实际应用。在本研究中，我们报道了通过化学气相沉积后结合电化学沉积方法制备了掺杂Pt的1T-TaS₂纳米片催化剂。垂直排列的1T-TaS₂纳米片网络提供了丰富的边缘和基底平面活性位点，而Ta的低电负性使得掺杂后的Pt-SAs的电子结构能够得到有效调控。值得注意的是，所制备的催化剂在过电位（约145 mV，电流密度为100 mA cm^–2）和塔菲尔斜率（约33.8 mV dec^–1）方面与商用Pt/C催化剂相当，同时在50 mV下的Pt质量活性（约10.92 A mg^–1）是商用催化剂的40倍。进一步的密度泛函理论计算揭示了一种相互激活机制：即Pt-SAs激活TaS₂的基底平面位点，反之亦然，从而协同提升了HER反应的性能。本研究探讨了Pt-SAs与TMDCs共催化系统的基本机制，并提出了高效且经济可行的HER催化剂的设计原则。