用于提高（所有）固态锂电池反应动力学的阳离子点缺陷氟化物

《ACS Nano》：Cationic Point Defect Fluoride to Improve Reaction Kinetics in (All) Solid-State Li Batteries

镍-rich阴极材料因高可逆容量成为锂离子电池和全固态电池的候选材料，但其表面副反应导致界面电阻增加和容量衰减。本文提出阳离子缺陷概念，通过Li3.3Al0.9F6涂层形成稳定晶体结构，抑制界面副反应，提升循环性能。

　　

富含镍的负极材料（NCM）因其高可逆容量（>200 mAh g^–1）而成为锂离子电池（LIBs）和全固态电池（ASSBs）的有希望的候选材料。然而，在循环过程中，与液态和固态电解质的表面反应会增加界面电阻并加速容量衰减，从而阻碍了NCM负极的实际应用。为了实现高能量的LIBs和ASSBs，控制界面反应至关重要。这可以通过使用具有高离子导电性和优异电化学稳定性的涂层材料来实现。在本文中，我们提出了一种阳离子缺陷概念，该概念能够扩展锂离子的传输路径并形成连贯的晶体框架，从而形成稳定的界面。我们采用Li_3+xAl_1–x/3F₆模型来实现这一概念，以降低LIBs和ASSBs中NCM负极的界面电阻并提高其结构稳定性。Li_3.3Al_0.9F₆涂层层具有高离子导电性和优异的电压稳定性，能有效控制两种电解质界面上的界面反应，降低界面电阻并改善循环性能。它能够提升NCM负极材料的电化学性能，有助于实现高能量的LIBs和ASSBs。我们研究了Li_3.3Al_0.9F₆涂层层的化学组成对NCM负极可逆性和界面稳定性的影响，并进一步验证了该涂层在高温高压条件下的有效性。基于这一有趣的阳离子缺陷概念，我们的发现为开发高稳定性的负极材料以应用于高能量LIBs和ASSBs提供了支持。