高熵状态促使表面相干相自限且可控,从而实现了具有卓越性能的镍富集无钴电池

《ACS Nano》:High-Entropy Induces Self-Limiting and Controllable Surface Coherent Phase Achieving Exceptional Ah-Level Ni-Rich Co-Free Batteries

【字体: 时间:2025年10月23日 来源:ACS Nano 16

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  高能锂离子电池正极材料通过钨三角元素整合实现有序-无序相变调控,纳米无序区域与主体层状结构低晶格失配减少应力损伤,抑制电解液分解提升循环稳定性,硬币电池比能量达755.8Wh/kg,软包电池循环1000次电压衰减可忽略。

  
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传统观点认为,锂离子电池的层状正极在循环使用过程中必须保持其层状结构,才能实现优异的电化学性能;如果颗粒表面发生无序相变,将会严重破坏电池的循环稳定性。在本研究中,通过引入钨三角形结构,我们设计了一种富镍正极,其相结构能够在电荷中和过程中从均匀无序态逐渐转变为有序结构。这种无序态与层状主体的晶格匹配度极低,从而显著降低了有序-无序相界处的晶格应变。由于钨三角形结构在层状材料中的引入具有自限制作用,无序态仅局限于纳米尺度范围内。实验表明,无序相中的活性物质在费米能级处的电子密度随着无序程度的增加而降低,这不仅增强了材料的固有稳定性,还显著抑制了高压运行条件下电解质的催化分解现象。这一特性使得无序相能够在长时间循环使用过程中保持纳米级别的完整性。实验结果显示,这种正极配置的纽扣电池具有755.8 Wh/kg的比能量以及优异的循环稳定性;而组装成的聚合物电池在经过1000次循环后仍表现出可忽略的电压衰减。本研究为开发高能量电池提供了设计具有表面有序结构的正极的新方法。

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