通过碘化镧实现锂离子传输与晶体取向的协同调控，以制备高性能锂金属负极

《ACS Nano》：Synergistic Regulation of Li-Ion Transport and Crystallographic Orientation via Lanthanum Iodide for High-Performance Lithium Metal Anodes

锂金属阳极通过LaI3表面工程调控SEI层和锂沉积动力学，实现高能量密度（500.93 Wh/kg）与长循环稳定性（50次后86.8%容量保持）。

　　

锂金属负极的研究面临着由枝晶无序生长和不稳定固体电解质（SEI）引起的关键挑战，尤其是在高能量条件下。本文提出了一种利用三碘化镧（LaI₃）进行表面工程处理的策略，以调控锂离子的传输动力学和锂晶体的生长动力学。LaI₃与锂反应生成金属La和LiI，在无机成分表面形成一层改性层，从而提高界面稳定性，使锂负极能够实现稳定的循环使用。进一步的实验和计算表明，富含La/LiI的无机SEI层能够调控锂的沉积取向，并改善界面传输动力学。具体来说，La的掺杂提升了锂（200）面的s带中心能级，减小了s带中心能级的能量差，促进了锂沉积的优选取向和平面生长。同时，富含LiI的SEI具有极低的Li⁺迁移势垒（0.035 eV）和优异的Li⁺吸附能力，从而实现了快速的离子传输和均匀的沉积。这些协同效应在实际的5.93 Ah锂-镍钴锰酸锂（Li||NCM90） pouch电池中得到了验证：该电池获得了500.93 Wh kg^–1的高能量密度，在50次循环后仍保持了86.8%的容量保持率，平均库仑效率达到99.47%。这项工作通过结合晶体取向控制和通过界面化学调控的SEI工程，为高能量锂金属电池提供了一种可扩展的解决方案。