《Chemosphere》：Seasonal dynamics and source attribution of dissolved organic carbon in a representative river-reservoir system in plateau regions
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本研究针对青藏高原黄河上游梯级河库系统，通过光谱分析与稳定碳同位素技术，揭示DOC的时空分布特征、荧光组分组成及来源分配。结果表明：DOC浓度夏高秋低，空间呈先降后升趋势；DOM腐殖化程度低，内源贡献占49.4%，且季节差异显著；识别出四类荧光组分。为高原碳循环研究及工程碳汇评估提供依据，验证“光谱-同位素”联用方法的有效性。
作者：肖泽宇、陈莉、吴伟、任雷、陈航、徐胜
中国西安工业大学干旱地区水工程生态与环境国家重点实验室，西安，710048
摘要
水库系统是陆地碳向水生生态系统转移的关键通道。然而，关于高原地区河流-水库系统中溶解有机碳（DOC）的动态和来源的研究仍然不完善。本研究以黄河上游梯级水电区（龙羊峡-刘家峡-柳家峡）为重点，采用光谱分析和稳定碳同位素技术研究了DOC的空间-时间分布及其来源。研究结果表明：(1) DOC浓度存在显著的空间异质性和季节性变化，秋季最低，夏季最高。这种变化可能与降水模式密切相关；从空间上看，DOC浓度沿河流呈先减少后增加的趋势，下游的DOC传输模式因大坝的阻隔作用而发生变化。(2) UV–Vis和EEM-PARAFAC分析显示溶解有机质（DOM）的腐殖化程度较低，内源性来源占主导地位。在流域内鉴定出四种荧光成分：类腐殖质（C1、C2）、类富里酸（C3）和类色氨酸（C4）。(3) MixSIAR建模结果表明，内源性来源（如藻类）的贡献占49.4%，外加外源性陆地C3/C4植物输入占29.3%。值得注意的是，内源性来源的贡献在夏季、秋季和冬季更为明显。本研究阐明了高原河流中DOC的生物地球化学行为，为碳循环研究提供了证据，并促进了“光谱-同位素”组合方法的应用。
引言
在水生生态系统中，DOC是驱动生态系统功能的关键能源，并对全球变化背景下的许多生物地球化学过程具有高度敏感性（Parr等人，2019年）。全球每年约有500太克的有机碳从河流输送到海洋（Guo和Macdonald，2006年）。在北方河流系统中，河流有机碳是陆地碳预算的重要组成部分（Worrall等人，2003年），但DOC浓度的时空分布给预测其对全球碳循环的影响带来了挑战（Larsen等人，2010年；Monteith等人，2007年）。特别是在河流-水库系统中，DOC的季节性波动和来源多样性已成为研究的重点。深入分析这些特征对于评估河流流域内的碳来源至关重要。
先前的研究表明，不同水体中的DOC浓度存在季节性变化。例如，韩等人研究了中国北部的城市河流，发现夏季DOC水平较高，这与强降雨事件导致的陆地DOM输入密切相关（Han等人，2021年）。文等人观察了中国北方天津的城市河流（济云河、潮白河和永定河）的DOC季节性变化，浓度在春季达到峰值，随后在夏季下降，秋季和冬季降至最低，范围为1.3至25.8毫克/升（Wen等人，2023年）；Awad等人研究了澳大利亚Myponga流域的河流-水库复合系统，发现雨季（冬季-春季）平均河流DOC浓度为21毫克/升，而在旱季（夏季-秋季）降至13毫克/升。水库中的DOC水平也表现出同步的季节性波动，证实了河流-水库系统中DOC的广泛季节性变化（Awad等人，2017年）；姚等人对长江河口的建模研究揭示了DOC分布的显著季节性变化：夏季模式受水动力和生物地球化学过程共同影响，而冬季模式主要受水动力过程控制（Yao等人，2024年）。
从来源角度来看，河流中的DOC可以大致分为陆地来源和内部来源。DOC的起源影响其在河流中的迁移和转化过程（Lin等人，2019年）。在这种背景下，越来越多的学者开始关注来自多种来源的有机物质如何应对全球变化在沿海和内陆水生系统中的影响（Mayorga等人，2005年；Watanabe和Kuwae，2015年）。例如，2019年，邵等人通过测量鄱阳湖周围浅湖沉积有机物的δ15N和δ13C值进行了研究。他们发现，沙质湖泊和大型湖泊中的SOM主要来源于浮游植物；而蚌湖和渚湖中的SOM则来源于浮游植物和土壤有机质（Shao等人，2019年）。然而，目前的研究主要集中在单个河流或平原湖泊上，对高原地区典型的级联河流-水库系统的关注不足。特别是在分析DOC的季节性动态驱动因素和系统应用“光谱-同位素”方法方面存在薄弱环节。这使得同时满足理解动态驱动因素、来源的空间差异以及精确量化贡献的综合需求变得具有挑战性。这类系统中的碳循环研究仍不完善，需要进一步发展。
黄河上游的龙柳河段位于生态脆弱的青藏高原地区。受气候变化和人类活动的影响，该地区已成为研究全球变化下河流碳循环的代表性区域。为填补高原地区级联水库系统中DOC研究的空白，本研究于2024年在龙柳河段进行了四个季节的采样。通过结合光谱分析和稳定碳同位素技术，本研究旨在：(1)阐明龙柳河段DOC浓度的空间-时间分布特征；(2)利用紫外-可见光谱和三维荧光分析确定DOC的组成和光谱特性；(3)利用稳定碳同位素方法量化不同来源对DOC的贡献比例。这项研究将系统地阐明高原地区级联水库系统中DOC的关键环境行为，为完善流域碳循环理论和水电开发背景下的碳源和碳汇评估提供科学支持。
研究区域和样本收集概述
黄河是中国第二大河流，发源于青藏高原的巴颜喀拉山脉。其上游流域位于青藏高原的东北部，龙柳河段位于北纬35°53′45″至35°56′05″、东经100°34′32″至103°19′34″之间。该地区的径流空间分布呈从南向北递减的趋势（Wang等人，2023年）。
龙柳河段DOC浓度的空间和时间变化及其影响因素
黄河上游LYX、LJX和LJXX段的DOC浓度分别在2.6–10.5毫克/升、2.6–9.6毫克/升和2.8–10.3毫克/升之间。从空间上看，LJX段的DOC浓度较低，导致黄河上游龙柳河段的DOC浓度先减少后增加（图2）。从季节上看，秋季部分水库为防洪等目的放水，导致水体快速更新，从而降低了DOC浓度。
结论
本研究聚焦于黄河上游龙柳河段的级联河流-水库系统。通过多种技术的耦合分析，揭示了DOC的空间-时间分布、荧光成分和来源分配特征。其核心发现不仅填补了该地区级联河流-水库系统中碳循环研究的关键空白，还为评估碳源和碳汇提供了区域特定的基础。
作者贡献声明
肖泽宇：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、可视化、数据分析、概念化。陈莉：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、方法论、数据分析、概念化。吴伟：方法论、资金获取、概念化。任雷：验证、监督、方法论。陈航：监督、方法论、概念化。徐胜：监督、数据分析。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号：U2243242）的联合资助。
