导电水凝胶因其兼具机械柔韧性、生物相容性和优异的导电性而备受关注，使其成为柔性电子和人机界面应用的理想候选材料[[1], [2], [3], [4], [5]]。这些水凝胶中使用的导电填料通常包括离子导体（如离子液体[[6], [7], [8], [9]]、金属纳米材料[[10], [11], [12], [13]]、碳材料[[14], [15], [16]]以及导电聚合物[[17,18]]等。其中，导电路径的导电性通常高于离子导体。然而，大多数导电填料（如石墨烯和炭黑）本质上具有刚性和疏水性，导致其与亲水性水凝胶基体的相容性较差，从而降低了复合导电凝胶的机械性能[[19], [20], [21], [22]]。
镓铟合金是一种典型的液态金属（LM），由于其无毒、高柔韧性和优异的导电性，在柔性电子设备中得到了广泛应用[[23,24]]。为了提高液态金属在复合凝胶中的分散性并形成连续的导电路径，研究人员添加了多种相容剂。这些相容剂通过形成氢键吸附在液态金属表面，稳定液态金属微滴，改善界面相容性，从而提高凝胶的导电性。例如，Zhou等人发现硼砂的羟基不仅可以与液态金属微滴的氧化层形成氢键，还能与PVA链形成氢键，从而增强界面稳定性；由此制备的PVA-单宁酸-液态金属水凝胶表现出良好的韧性和导电性[[25]]。类似地，Rahmani等人发现纤维素纳米晶体（CNCs）由于其较大的比表面积和丰富的羟基能够有效稳定液态金属微滴；含有CNCs涂层的液态金属颗粒的聚丙烯酸凝胶同时具备了韧性和导电性[[26]]。
这些方法通过使用相容剂连接液态金属和凝胶基体，实现了凝胶韧性和导电性的同步提升。然而，引入强氢键会导致大量能量耗散[[27,28]]，在外部应力作用下大量氢键断裂，从而在加载后产生显著的残余应变[[29], [30], [31]]。这一特性严重限制了这类凝胶作为柔性电子材料的适用性，因为柔性电子设备需要在每次加载后立即恢复形状[[32], [33], [34], [35]]。此外，水凝胶内部水分的冻结也是寒冷地区使用凝胶电子设备时需要解决的问题。冰晶的形成不仅会降低凝胶的韧性，还会影响其导电性[[36,37]]。因此，开发一种兼具高导电性、高韧性、低滞后性和抗冻结性能的新型液态金属基导电水凝胶仍然是一个重大挑战。
在本研究中，我们提出了一种简单的一锅法聚合策略，用于制备由聚丙烯酰胺（PAM）、普鲁兰（PUL）、氯化钙（CaCl?）和液态金属（LM）组成的水凝胶（简称PPCL凝胶）。该系统的设计非常精巧，每个组分都对最终性能至关重要：1) 高浓度丙烯酰胺聚合形成的高度缠结网络能够传递应力并在受力时发生轻微滑动，从而提高凝胶的强度和弹性；2) PUL与PAM之间以及Ca2?与PAM之间的弱相互作用进一步限制了变形过程中的能量耗散，使得滞后现象较低。此外，液态金属在普鲁兰的稳定作用下实现了导电性，同时可移动的离子也起到了关键作用；抗冻结性能则得益于Ca2?和Cl?离子的水合能力。所得PPCL凝胶表现出优异的拉伸性能（957%），高韧性（3590 kJ/m3），以及低滞后性（500%应变时的能量耗散率低于10%）。这些优异性能在-15°C的低温下仍能得到保持。这种可拉伸且弹性良好的凝胶在25°C和-15°C的温度下均成功应用于可穿戴电子设备，为设计下一代基于液态金属的水凝胶提供了有前景的策略。
