原位构建卤化物-合金双相界面以实现无枝晶硫化物固态电池

《Advanced Materials》：In Situ Building Halide-Alloy Dual-Phase Interfaces for Dendrite-Free Sulfide Solid-State Batteries

硫化物固态电解质Li6PS5Cl通过GaCl3和InCl3共处理形成LiCl富集的绝缘基质与锂合金网络，有效抑制锂枝晶并促进离子传输，使对称电池循环超2600小时，全电池在0.5C下循环1000次仍保持80%容量。

　　

摘要

由于其高锂离子导电性和良好的机械性能，硫属化合物固体电解质（如方铅矿型）成为全固态锂金属电池的理想候选材料。然而，它们对锂金属的化学反应性会导致界面持续降解和锂金属的丝状生长，从而影响其实际应用。本文通过使用GaCl₃和InCl₃对Li₆PS₅Cl电解质进行表面改性，使其在与锂金属接触时能够形成多功能界面层。这些改性反应生成了富含LiCl的电子绝缘基质，其中穿插着亲锂的Li-Ga和Li-In合金。LiCl基质提高了界面能，抑制了枝晶的形成；而合金网络则促进了锂离子的连续均匀传输。此外，该界面层还能清除初始镀层过程中形成的不规则锂沉积物，并作为保形中间层维持电极间的紧密接触。因此，采用Li||Li对称结构的电池在0.5 mA cm^?2的电流密度下可实现超过2600小时的循环稳定性。当这种电池与富镍的LiNi_0.9Mn_0.05Co_0.05O₂正极结合使用时，在0.5 C的电流下经过1000次循环后，其容量仍可保持80%。研究表明，这种工程化的表面涂层能够在最小程度破坏硫化物电解质结构的情况下有效稳定电极界面。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。