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具有可调通道的层状硫化物结构,实现了从放射性废水中高效提取稀土元素的精准技术
《Advanced Materials》:Wrinkled Layered Sulfide With Tunable Channels Unlocks Precision in Rare Earth Extraction From Radioactive Wastewater
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年10月24日 来源:Advanced Materials 26.8
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稀土离子交换材料GaSbS-1通过皱纹层战略堆叠形成可调通道,消除脱水步骤并增强交换效率。其动态层间膨胀结构实现快速动力学(5分钟内交换率97.14%-99.40%)和高容量(Y3?/Tm3?达138 mg/g),适用于pH 2-12及海水环境,与PTFE膜结合可高效回收痕量稀土(>99.71%)。
通过策略性堆叠具有褶皱结构的层,将可调节尺寸的通道集成到晶体晶格中,从而提高了稀土元素(REE)离子交换性能,这是因为消除了耗能较大的脱水过程并降低了通道的刚性。在[(CH3)2NH2]2Ga2Sb2S7 (GaSbS-1)材料中,Sb3+上的孤对电子(LEP)在三角锥形{SbS3}结构中影响Ga─S键的取向,形成了褶皱状的[Ga2Sb2S7]n2n?层。错位的堆叠方式形成了由[(CH3)2NH2]+阳离子占据的平行通道,这有助于稀土元素3+离子(如Y3+、La3+和Lu3+)的高效交换。动态的层间膨胀使GaSbS-1具有出色的交换性能:在5分钟内,Y3+的交换效率可达97.14%–99.40%,交换常数k2为2.592–3.462 g mg?1 min?1;对于Ce3+、Eu3+和Tm3+,交换效率分别为63、125、143和138 mg g?1。该材料在pH = 2–12的范围内具有结构稳定性,在pH = 4–9时,其离子交换常数Kd值大于104–105 mL g?1,并且对稀土元素3+具有优异的选择性,优于其他竞争离子。即使在真实的水环境中(包括海水中),其性能依然稳定,稀土元素3+的最大去除率也超过90%。快速的交换动力学使得该材料适用于高效柱式过滤(R = 93.10%–98.51%)和循环使用。在1.38 mL min?1 cm?2的流速(接触时间0.17秒)下,GaSbS-1/PTFE膜对微量稀土元素3+的去除率可达99.71%–99.95%。凭借高产率、抗辐射性和易于洗脱的特性,GaSbS-1成为一种用于净化含有稀土元素的放射性废水的概念验证型交换剂。
作者声明不存在利益冲突。