使用四极杆-多收集器电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）技术对高富集双标记铁（Fe）示踪剂进行测量的精确度和准确性

《Journal of Analytical Atomic Spectrometry》：Precision and accuracy of highly-enriched double-spike Fe taggant measurements using quadrupole- and multicollector-ICP-MS

核燃料循环中应用“双峰”同位素标记物需结合质谱分析技术。通过制备不同稀释比的富集铁同位素（54Fe和57Fe）溶液，对比MC-ICP-MS与Q-ICP-MS（配备氦碰撞池）的检测精度，发现Q-ICP-MS在1000倍稀释时仍能有效分辨标记物，10000倍时仅能检测δ57扰动。实验表明单收集质谱仪可替代多收集设备，具有广泛可及性和成本效益优势。

　　

在整个核燃料循环中对材料的管理对于维护全球核安全至关重要。将“双标记”同位素示踪剂掺入核燃料中是一种方法，可以为燃料成分赋予独特的化学特征，以便在材料脱离监管控制时进行后续的表征和识别。尽管这些示踪剂可以通过多采集电感耦合质谱仪（MC-ICP-MS）以最高的精度进行表征，但维护多采集仪器所需的庞大实验室设施和人员投入限制了其在全球范围内的应用。相比之下，单采集电感耦合质谱仪（ICP-MS）则更为普及，几乎存在于所有学术机构和国家实验室中。本研究通过将四极杆聚焦的单采集ICP-MS与MC-ICP-MS进行比较，并结合理论计算出的精度模型，探讨了单采集ICP-MS是否能够充分表征核燃料中的同位素示踪剂。为了进行这一比较，研究人员制备了富集的铁（Fe）同位素示踪剂（⁵⁴Fe和⁵⁷Fe），然后用天然Fe进行稀释，制备了一系列不同Fe同位素组成的示踪剂溶液。这些溶液分别使用MC-ICP-MS和配备氦碰撞室的四极杆ICP-MS（Q-ICP-MS）进行了同位素分析，以评估这两种仪器在区分示踪剂与天然Fe时的精度和准确性。两种仪器的实际精度均低于理论预测的精度（基于泊松分布），这可能是由于未解析的同位素干扰对Fe同位素谱线的影响以及等离子体离子源本身的噪声所致。两种仪器均能够在天然Fe稀释1000倍的情况下分辨出示踪剂的特征，但在稀释10000倍的情况下，只有⁵⁷Fe的同位素组成变化能够被准确测量。这些结果表明，更为普及的四极杆ICP-MS平台可以用于对高达1000倍稀释程度的示踪剂进行表征。这一能力将使得利用市面上相对便宜的质谱仪器合成和检测数十种独特的同位素“条形码”成为可能，同时也凸显了现代四极杆ICP-MS平台在处理复杂材料配方时量化细微同位素差异的潜力。