用于沸石中长链烃吸附的表示学习

《Journal of Materials Chemistry A》：Representation learning for long-chain hydrocarbon adsorption in zeolites

沸石分子筛吸附能力的机器学习模型评估显示，三维卷积网络ZeoNet在预测正十八烷亨利常数（lnkH）方面表现最优，R2达0.973，MSE为4.4，优于M3GNet等图神经网络模型。ZeoNet具有优异的迁移学习能力，通过2100样本微调即可达到原始10000样本训练效果。多任务学习模型在保持单体吸附常数预测精度的同时，显著提升了异构烷烃吸附选择性预测能力。

　　

沸石是一类具有纳米多孔结构的晶体材料，以其能够根据分子的大小和形状进行选择性吸附而闻名。这种分子形状选择性源于沸石骨架原子的精确三维排列以及由此产生的非共价相互作用。在这项研究中，以全硅沸石对正十八烷吸附的亨利常数（k_H）作为目标属性，系统地评估了多种广泛用于材料建模的机器学习方法，包括基于三维体积网格的卷积神经网络（ConvNets，如J. Mater. Chem. A，2023，11，17?570所提出的ZeoNet）、基于二维多视图图像的ConvNets、结合三维体积网格的视觉变换器（Vision Transformers）、利用原子坐标点云和溶剂可及表面的PointNet和EdgeConv，以及基于图的神经网络（CGCNN、MEGNet、M3GNet和MACE）。结果表明，ZeoNet的性能显著优于其他方法，其相关系数（r²）达到了0.973，均方误差（MSE）为4.4（单位为lnk_H）。相比之下，该任务中表现最好的图模型M3GNet的相关系数仅为0.888，均方误差为18.5，这反映了图模型在捕捉细微结构变化和长距离空间相关性方面的局限性。ZeoNet还表现出出色的泛化能力，能够应用于其他碳氢化合物分子，包括单支和双支的C18异构体以及线性的C24和C30烷烃。通过对预训练的ZeoNet使用2100个样本的训练集进行微调，可以获得与使用超过10000个样本从头开始训练的ZeoNet相当的性能。此外，多任务学习方法（通过一个共享表示结构和多个预测头来训练单一模型）被证明可以在不影响对单个分子亨利常数预测准确性的前提下，提高吸附选择性的预测精度。