通过对称倾斜晶界构建具有高导热性的非共格Cu–C界面

《Carbon Energy》：Constructing Non-Commensurate Cu–C Interfaces With High Thermal Conductance via Symmetric Tilt Grain Boundaries

铜-碳复合材料界面热导率提升机制研究。通过调控铜晶界原子畸变，增强声子耦合，使Cu-C异质界面热导率提高三倍，达到范德华界面热导率先进水平。该策略无需添加材料，仅通过微结构设计即可优化界面热传输。

　　铜-碳（Cu–C）复合材料因其显著优于纯铜的电性能和热性能，在多个领域取得了广泛应用。例如，在集成电路、航空航天以及复合导体中，这些材料能够实现电流承载能力（ampacity）提升两个数量级。然而，其实际应用仍面临一个关键挑战：由于铜与碳之间的异质界面热传导性能较差，导致频繁的熔断现象，限制了其性能的进一步提升。本文提出了一种创新的策略，通过在铜晶界引入原子畸变，改变局部原子环境，从而显著增强Cu–C异质界面的声子耦合能力，实现热传导效率的大幅提升。

铜与碳的异质界面热传导困难，主要源于两者在原子结构、质量及键合方式上的差异。这种差异使得在铜与碳之间难以形成稳定的金属碳化物。此外，铜主要依靠自由电子进行热传导，而碳则主要依赖晶格振动（声子）进行热传导。当热能从铜传递至碳界面时，必须经历载流子从电子到声子的转换过程，这一过程会导致极高的声子散射，从而降低热传导效率。传统的改进策略，如引入中间层或对石墨烯进行化学修饰，虽然在一定程度上提升了界面热传导能力，但也带来了诸如热膨胀系数不匹配、石墨烯热导率下降等问题。

为了解决这一难题，研究团队提出了一种基于铜晶界原子畸变的创新策略。该方法通过调整铜晶界的结构，改变局部原子环境，使得界面处的低频声子密度增加，从而提高声子在界面处的耦合能力。研究发现，特定的对称倾斜晶界（Symmetric Tilt Grain Boundary, STGB）结构能够显著增强Cu–C异质界面的热传导能力，其中Σ3结构表现出最佳效果，其热传导能力提高了三倍，达到目前石墨烯异质界面调控的领先水平。这一策略不仅提升了热传导性能，还为铜-石墨烯复合导体的进一步发展提供了理论依据。

为了验证这一策略的有效性，研究团队采用分子动力学（MD）模拟方法，构建了不同Σ值的Cu–C异质界面模型，并计算了其热传导能力。结果显示，在Cu–C异质界面中，Σ3晶界结构的热传导能力显著高于其他结构，且其对低频声子的耦合效果尤为突出。通过分析不同晶界结构下的声子密度分布（PDOS）、声子重叠能量以及声子波包的透射行为，研究团队揭示了低频声子在提升界面热传导中的关键作用。同时，研究还发现，晶界结构对不同频率的声子具有不同的影响，其中低频声子（1.7–2.8 THz）对热传导贡献最大。

此外，研究还探讨了晶界结构对热传导的综合影响。通过对比不同晶界结构下的热传导行为，研究团队发现，Σ3晶界结构不仅提升了低频声子的透射效率，还有效减少了高频声子在界面处的反射损失。这一现象表明，晶界结构能够显著优化声子在异质界面处的传播路径，从而提高整体热传导能力。同时，研究还指出，晶界结构对热传导的影响并非单一因素，而是多种物理参数的共同作用结果，包括声子重叠能量、声子密度以及声子透射系数等。

在实验方法上，研究团队采用分子动力学模拟技术，构建了具有不同晶界结构的Cu–C复合系统，并通过非平衡分子动力学（NEMD）方法计算了热传导能力。为了确保模拟结果的准确性，研究团队对模型进行了优化处理，包括对晶界结构进行能量最小化，并在不同温度条件下进行热平衡模拟。通过计算声子密度分布和声子重叠能量，研究团队进一步揭示了晶界结构对界面热传导的具体影响机制。研究还指出，晶界结构对声子频率分布具有显著调控作用，能够有效提升低频声子的耦合效率，从而改善界面热传导性能。

综上所述，该研究通过引入晶界结构，成功提升了Cu–C异质界面的热传导能力，为界面热管理提供了新的思路。这一策略不仅能够有效解决传统材料中热传导受限的问题，还为开发高性能复合导体提供了理论支持和实验依据。然而，研究也指出，该方法仍存在一定的局限性，例如在实际材料中，晶界结构的多样性以及不同晶界之间的相互作用可能会对热传导产生复杂影响。此外，实验上实现理想化的Cu–C–Σ结构仍面临较大挑战，需要进一步探索精确控制晶界角度和结构的方法。尽管如此，这一研究为未来界面热管理技术的发展提供了重要的参考和启示。