蒸汽激活的晶格氧增强了Rh/CeO2体系在低温下分解N2O时的界面氧化还原稳定性

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Steam-Activated Lattice Oxygen Enhances Interfacial Redox Stability for Low-Temperature N2O Decomposition over Rh/CeO2

表面晶格氧的激活对低温催化氧化至关重要。本研究通过同位素标记蒸汽、原位AP-XPS和XAS证实高温蒸汽在Rh-CeO?界面激活晶格氧，促进氧脱附并提升Rh/CeO?的红ox循环稳定性，显著增强N?O低温分解活性。

　　

摘要

表面晶格氧的活化对于实现低温催化氧化反应至关重要。尽管早期研究表明蒸汽处理可以提高CeO₂负载催化剂中晶格氧的活性，但其作用机制仍不够深入。在本研究中，我们揭示了蒸汽激活的晶格氧在促进低温N₂O分解过程中的起源和作用。通过使用同位素标记的蒸汽（H₂¹⁸O）、原位常压X射线光电子能谱（AP-XPS）和原位X射线吸收光谱（XAS），我们直接证明了高温蒸汽能够诱导Rh–CeO₂界面处晶格氧的活化。这些活化的氧物种有助于氧的脱附，并提高了Rh和Ce物种的氧化还原循环稳定性，从而显著提升了低温下的催化活性。我们的发现揭示了一种先前被忽视的表面晶格氧活化途径，并为高效低温氧化还原催化剂的合理设计提供了机制上的见解。

图形摘要

高温蒸汽不仅促使CeO₂表面部分Rh物种聚集，还激活了界面处的晶格氧物种，从而增强了低温下的O₂脱附能力，并改善了N₂O分解的催化性能。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。