综述:利用同步辐射X射线成像技术研究Al-Mn合金中气泡的形成、生长及消解行为

《Progress in Natural Science: Materials International》:Synchrotron X-ray imaging of bubble formation, growth and dissolution behaviors in Al-Mn alloy

【字体: 时间:2025年10月24日 来源:Progress in Natural Science: Materials International 4.8

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  气泡在Al-10 wt% Mn合金加热过程中的动态演化机制及其与金属间化合物(IMCs)的相互作用研究。通过同步辐射X射线成像技术,揭示了氢气泡的形核、生长、运动和溶解规律,证实气泡主要来源于铝与水蒸气的化学反应及氧化物双层膜。IMCs在气泡演化中呈现双重作用:初期物理阻碍气泡生长,后期加速气泡溶解。同时发现IMCs尺寸与稳定溶质分布区域的建立时间及距离正相关。研究结果为铝合金熔体处理工艺优化提供理论支撑。

  
梁天|江月峰|卢文泉|马英澈
中国科学院金属研究所核材料与安全评估国家重点实验室,沈阳,110016,中国

摘要

我们利用同步辐射成像技术阐明了Al-10 wt% Mn合金在加热过程中气泡形成、生长、运动和溶解行为的动态演变过程。Al-Mn合金熔体中的氢气泡主要来源于两个途径:铝与周围空气中的水蒸气发生反应以及氧化物的双层膜。当球形气泡在铝基体熔体中形成后,它们会先生长,随后逐渐溶解回熔体中。不同阶段中,金属间化合物(IMCs)的作用也有所不同。起初,IMCs会物理阻碍气泡的生长,而在后期则略微加速气泡的溶解。气泡是生长还是缩小取决于IMCs的物理阻挡作用、氢的吸收以及气泡本身的溶解过程。此外,围绕IMCs建立稳定溶质分布所需的时间和距离(l_d)与其尺寸有关,尺寸较大的IMCs所需的距离也更长。

引言

气泡在铝合金铸造中普遍存在[[1], [2], [3], [4], [5]],它们主要来源于铝合金制备过程中的氢吸收或化学反应[6,7]。由于气泡会对铝合金的机械性能产生显著负面影响,许多研究者致力于揭示气泡的动态机制,以预测气泡的形成和发展,从而尽量减少这种缺陷[[8], [9], [10], [11], [12], [13]]。然而,气泡的行为是一个复杂的动态过程,因为它总是受到其他相(如树枝晶[[14], [15], [16], [17], [18], [19], [20]])和金属间化合物[21,22]的影响。
为了研究树枝晶对气泡演变的影响,李X.X.等人[17]采用元胞自动机(CA)模型和X射线计算机断层扫描技术来研究Al-Cu-Li合金凝固过程中气泡与孔隙的相互作用,发现孔隙的大小受到树枝晶臂间距的强烈影响。李Z.Y.等人[18]提出了一个元胞自动机模型来模拟气泡与树枝晶的相互作用,并发现树枝晶可以物理阻碍气泡的生长;李P.D.等人[19]开发了一个气泡生长模型,该模型成功预测了凝固参数(如凝固速度和初始氢含量)对Al-Cu合金中气泡演变的影响,表明树枝晶的空间限制效应不可忽视;梅达尼H.等人[20]提出了一个相场模型来研究树枝晶通道内气泡的形态演变,发现当固相分数增加且树枝晶臂间距较小时,孔隙压力会增加。显然,在研究树枝晶对气泡动态行为的作用方面已经取得了很大进展。
同样,许多研究也关注了金属间化合物与气泡的相互作用[[21], [22], [23]]。主要发现是,金属间化合物在凝固过程中既可以促进也可以阻碍气泡的生长。然而,以往的研究大多集中在Al合金熔体凝固过程中气泡的形成和生长机制上,很少有研究关注加热过程中的气泡行为,仅发现气泡可以促进周围金属间化合物的溶解[24]。但目前尚不清楚加热过程中气泡的具体动态细节,也没有理想的模型能够描述Al合金加热过程中的气泡动态行为。实际上,气泡的演变贯穿于铝合金的整个熔化和凝固过程。由于合金中孔隙的遗传性[25],熔化过程中形成的气泡会显著影响铸态合金的孔隙率。孔隙的存在会大幅降低金属材料的强度和塑性,损害表面质量及耐腐蚀性[21,26],从而极大地限制了其工业应用。此外,熔融铝中的氢气泡还可能吸附夹杂物。因此,阐明熔化过程中的气泡动态对于实现氢/杂质的去除、消除孔隙缺陷以及获得高性能材料至关重要。然而,迄今为止关于熔化过程中气泡动态行为的原位观测报告非常少。因此,有必要对铝合金加热过程中的气泡动态演变进行进一步研究。
在各种铝合金材料中,Al-Mn合金因其优异的塑性和耐腐蚀性而在汽车和航空航天工业中得到广泛应用[27,28]。这些合金含有大量的金属间化合物和孔隙,它们的大小、形态和分布对材料性能有显著影响。在本研究中,我们利用同步辐射X射线成像技术直接观察了Al-10 wt% Mn合金在加热过程中的气泡形成、运动、生长和溶解行为,揭示了控制这些气泡运动行为的机制,并阐明了金属间化合物在气泡发展中的作用。这些发现将为制备具有所需微观结构的Al-Mn材料提供理论基础和技术指导。

实验部分

实验

实验合金Al-10 wt% Mn是通过电磁感应熔炼法由纯铝(99.99%)和纯锰(99.99%)合成的。首先将铝和锰的混合原料加热至Al-10 wt% Mn合金的熔点以上,形成均匀的过热合金熔体。然后,在高压氩气的辅助下,将Al-Mn合金熔体注入铜模具中。

熔融Al-Mn合金中气泡发展的全貌

图2展示了Al-10 wt% Mn合金在加热过程中的气泡演变情况。在加热过程中,样品从下到上的平均温度梯度约为73.4 K/cm。记录开始的时间设为t_0秒。图2a中的亮圆形相为气泡,而针状相为Al_4Mn金属间化合物[29]。由于铝基体和Al_4Mn的X射线吸收系数存在显著差异

结论

总之,通过使用同步辐射X射线成像技术,我们研究了气泡的形成、生长、溶解过程以及金属间化合物对气泡动态的影响。氢气泡的形成主要源于铝与大气中水分的化学反应以及氧化物的双层膜结构。随着温度的升高,气泡从不规则形状转变为球形,并在随后经历膨胀

CRediT作者贡献声明

梁天:撰写——审稿与编辑,撰写——初稿。江月峰:数据整理。卢文泉:实验研究。马英澈:项目管理和方法论设计。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文研究工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了南昌大学固态成型加工国家重点实验室(编号:SKLSP202411)、广西创新驱动发展专项基金项目(广西重大科技专项:Guike AA22068084-2)以及重庆市自然科学基金(cstc2021jcyj-msxmX1102)的财政支持。同时,我们也感谢SSRF的BL13HB光束线站工作人员在同步辐射实验方面提供的帮助。
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