NiHCF/S掺杂g-C3N4的共沉淀合成及其在双功能电化学研究中的应用

《Energy & Fuels》：Coprecipitation Synthesis of NiHCF/S-Doped g-C3N4 for Bifunctional Electrochemical Studies

金属六氰合铁酸盐（MHCF）作为普鲁士蓝类似物（PBA）纳米多孔材料，具有高活性位点分布和电催化潜力。通过共沉淀法制备NiHCF/S-doped g-C3N4，在OER和HER中分别表现出184/205 mV（10 mA/cm2）的低过电位和76.7/57.6 mV/dec的Tafel斜率，其活性表面积达180/41.75 cm2，对应双电层电容7.2/1.62 mF/cm2。协同效应来自石墨相氮化碳（g-C3N4）的有序结构和硫掺杂，促进电荷传输与氢中间体吸附，为高效电化学水分解提供了新策略。

　　

金属六氰铁酸盐（MHCFs）是一种普鲁士蓝类似物（PBA）纳米多孔框架材料。它们被视为一种具有良好分布活性金属位点的新兴非贵金属催化剂，并为高性能电催化剂的开发提供了基础。为了实现可持续能源转换过程中所需的双功能电化学水分解反应，开发出高效且稳定的催化剂至关重要。先前的研究表明，纯MHCF中惰性活性位点的密度较低以及导电性较差是阻碍其商业化生产的主要因素。基于以往的研究，通过共沉淀技术制备了NiHCF/S掺杂的g-C₃N₄，该材料在氧还原（OER）和氢演化（HER）反应中表现出优异的催化性能。电化学测试结果显示，NiHCF/S掺杂的g-C₃N₄在10 mA/cm²电流密度下的OER和HER电位分别为184 mV和205 mV，Tafel斜率分别为76.7 mV/dec和57.6 mV/dec。此外，其电化学活性表面积分别为180 cm²和41.75 cm²，这些数据是根据双层电容（C_dl）7.2 mF/cm²和1.62 mF/cm²计算得出的。高度有序的石墨碳氮化和硫元素之间的协同作用促进了载流子的快速扩散以及吸附氢中间体的结合，从而提升了催化活性。本研究提出了一种简单的策略，用于制备和应用基于普鲁士蓝的衍生物以实现高效电化学水分解。